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本论文主要探讨各类聚硅氧烷主链所可能参与的分子间相互作用的强度和本质。首先，我们选用一系列有机小分子作为羟基封端聚硅氧烷端羟基氧、三甲基硅基封端聚硅氧烷端基氧、聚二甲基硅氧烷、聚甲基乙烯基硅氧烷、聚甲基苯基硅氧烷骨架氧的模型分子，通过这些模型分子与氘代氯仿的变浓度红外光谱中氘代氯仿C-D伸缩振动吸收峰峰形和最高峰值(vC-D)对浓度的依赖性，比较了不同化学环境下Si-O-Si/H氧原子的亲质子能力。研究表明氧的亲质子能力排序为:羟基封端聚硅氧烷端羟基氧＞聚甲基苯基硅氧烷＞聚甲基乙烯基硅氧烷＞聚二甲基硅氧烷＞三甲基硅基封端聚硅氧烷的端基氧。同时，我们还从量子化学理论计算角度出发对相关模型分子与氯仿1∶1氢键复合物进行了几何结构优化和频率分析，系统考察了Si-O-Si骨架中硅原子上取代基的电子效应对复合物结合能的影响，并对所得能量稳定点进行了自然价键轨道和电子云密度的拓扑分析。通过我们的研究发现复合物结合能与实验测定的vC-D红移幅度具有较好的关联关系。
与此同时，我们还以H3SiOSiH3和Me3SiOH为对象衡量了各密度泛函算法对硅氧烷的几何结构和分子间弱相互作用的描述能力，研究表明B3P86、B3PW91、MPW1PW91和B98算法能对硅氧烷的∠SiOSi键角和线性化能垒做出与MP2算法精度相当的预测，PBELYP和PW91 LYP能对硅氧烷参与的弱相互作用做出合理的预测。
其次，为揭示Si-O-Si中氧与质子给体形成O…H氢键的本质，我们还以类似的方法考察了不同官能度烷氧基硅烷中氧原子亲质子能力。我们通过不同官能度的烷氧基硅烷Me4-nSi(OEt)n与氘代氯仿的变浓度红外光谱中氘代氯仿C-D伸缩振动吸收峰峰形和最高峰值对浓度的依赖性，发现Si-O-C骨架下氧原子的亲质子能力与官能度密切相关，其氧亲质子能力排序:单官能＞双官能＞三官能＞四官能度。
再次，我们还以Me2Si(OMe)2作为考察聚硅氧烷骨架Si-O中硅氧子是否能与碱性物质形成类五配位作用的模型，测试了它与丙酮、二甲基亚砜体系的变浓度红外光谱，通过丙酮羰基C=O和二甲基亚砜S=O伸缩振动吸收峰峰形和最高峰值(vC=O和vs=O)对浓度的依赖性来探测五配位作用是否存在。
最后，我们还测试了羟基封端聚二甲基硅氧烷和二甲基硅基封端聚二甲基硅氧烷与亲水型和疏水型白炭黑混合悬浮体系的动态和稳态流变性能，尝试比较聚硅氧烷—白炭黑间氢键作用的体系流变性能的影响。