【摘 要】
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近年来温室气体CO_2的过量排放,严重影响着人类的生存环境,为此碳捕获和封存(CCS)技术引起了人们的关注,CCS的重点问题是燃料燃烧后CO_2的捕获和储存。氧化钙和氧化镁基吸附剂具有来源廉价广泛及理论吸附量大,成是极具潜力的高温/中温CO_2捕集材料之一。本文针对钙基吸附剂吸附量低,随着循环次数的增加循环吸附性能衰退等问题,运用有机酸和混合配比进行改性;针对镁基吸附剂在吸附过程中捕集速率低下及循
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近年来温室气体CO2的过量排放,严重影响着人类的生存环境,为此碳捕获和封存（CCS）技术引起了人们的关注,CCS的重点问题是燃料燃烧后CO2的捕获和储存。氧化钙和氧化镁基吸附剂具有来源廉价广泛及理论吸附量大,成是极具潜力的高温/中温CO2捕集材料之一。本文针对钙基吸附剂吸附量低,随着循环次数的增加循环吸附性能衰退等问题,运用有机酸和混合配比进行改性;针对镁基吸附剂在吸附过程中捕集速率低下及循环吸附量低等问题,利用亚硝酸钠和硝酸钠混合改性;并针对两种吸附剂在系统应用中易破碎和磨损机械性能不佳的情况造粒改性。首先,通过有机酸改性钙基矿石（石灰石和白云石）粉末,采用两步煅烧法并经过挤压-滚圆造粒制备了钙基吸附剂小球,模拟真实煅烧环境（100%高纯CO2）进行脱附,利用固定床进行CO2循环吸附性能测试,得到如下结论:以柠檬酸改性Ca2+:Mg2+摩尔比9:1粉末型吸附剂,经过20个碳酸化循环后该粉末吸附剂平均吸附量可达到0.59g/g;以柠檬酸改性Ca2+:Mg2+摩尔比9:1碳化至300℃造粒后的吸附剂小球在经过20个碳酸化循环后,平均吸附量仍能保持在0.57g/g,循环吸附稳定;运用此法制备的吸附剂小球内部晶体粒径更小,比表面积和孔隙率更大,提高了吸附稳定性,且制备的吸附剂小球具有一定机械性能,可适用于流化床反应器。采用简单湿式混合法制备出硝酸钠/亚硝酸钠包覆或共包覆的镁基吸附剂,并对其进行挤压-滚圆造粒,进行CO2吸附测试发现:以亚硝酸钠为包覆剂比硝酸钠为包覆剂包覆的粉末状镁基吸附剂吸附量更高,循环稳定性更好;制备的硝酸钠和亚硝酸钠质量比1:1共包覆镁基吸附剂,又进一步提高了吸附循环稳定性和最高吸附量;粉末状样品在经过挤压-滚圆造粒后吸附速率都有一定程度的提高;在340°C的最佳吸附温度下1:1共包覆的吸附剂粉末及小球程序升温CO2最大吸附量分别能达到0.66g/g和0.57g/g,但经过挤压-滚圆造粒后1:1共包覆的吸附剂小球吸附速率更快、循环吸附较稳定、循环吸附总量较高,且具备一定的机械性能,可适用于流化床反应器。该论文有图34幅,表5个,参考文献91篇。
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