(111)晶面优先暴露的氧化铝纳米管制备与研究

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今天,超过85%的工业产品的生产涉及催化过程。而工业催化的核心是催化剂。借助于现代的研究手段,人们发现多相催化过程中,决定催化剂反应活性和选择性的关键是催化剂的表面。晶化催化剂的表面和晶体的晶面有关。晶体的各向异性导致晶体在不同晶面上的物理化学性质不同。催化剂的催化性能和所暴露的晶面直接相关。本文主要研究催化材料(γ-Al2O3)暴露的晶面与其表面性质及催化性能的关系,内容包括:  一、γ-Al2O3作为工业催化中广为应用的催化剂载体,通常其优先暴露的晶面是热力学上最稳定的(110)晶面,根据γ-Al2O3的晶体结构分析和密度泛函量化计算都表明(111)晶面是比(110)晶面原子密度更高、表面能更大、表面酸性和活性更强的晶面。我们采用油酸作为AlOOH(101)晶面的晶面保护剂和组装剂成功合成得到优先暴露(101)晶面的AlOOH纳米管,经高温煅烧得到优先暴露(111)晶面的γ-Al2O3纳米管。TEM、NH3-TPD等表面结构分析表征结果证实了获得的γ-Al2O3纳米管优先暴露(111)晶面,并且(111)晶面具有高的羟基密度、高的酸密度和酸强度。  二、乙醇脱水反应制乙烯是一个很重要的反应。该反应既有巨大的工业应用前景,又是一个很好的探针反应。可以表征催化剂表面酸的密度和强度。我们以合成的氧化铝纳米管和商业氧化铝为催化剂,对比了两种催化剂酸性的区别和乙醇脱水反应中的催化性能,发现合成的优先暴露(111)晶面的氧化铝纳米管具有更为优越的催化性能。  三、负载型催化剂中不同的载体由于与活性组分作用力不同会导致活性组分表现出不同的分散度和催化性能。我们选用钯作为活性组分研究以优先暴露(111)晶面的γ-Al2O3纳米管和优先暴露(110)晶面的普通的γ-Al2O3为载体对比研究氧化铝不同晶面对活性组分分散状态、与活性组分相互作用及催化性能的影响。研究结果表明(111)晶面有利于钯在其表面的分散,并提高了其催化性能。
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