分子筛复合TiO2光催化剂对NOx去除性能研究

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氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物之一。光催化技术去除NOx是一种有前景的环境友好型技术。对于实际大气中污染物的去除,目标污染物在活性位点周围的富集程度是影响去除效果的关键因素之一。TiO2作为广泛应用的光催化剂,存在着比表面积小、只能利用紫外光的缺点。为此,许多研究者致力于通过复合多孔载体来提高催化剂的比表面积。分子筛由于孔道规则,透光性好,比表面积大等优点成为理想的载体。HZSM-5和MCM-41分别作为微孔分子筛和介孔分子筛的典型,成为研究的载体对象。采用固相扩散法、浸渍法和溶胶凝胶法制备HZSM-5复合TiO2催化剂,结合XRD和UV-vis表征,考察制备方法对光催化氧化NOx活性的影响。结果表明在较大湿度下,固相扩散法和浸渍法制备的复合催化剂活性高于TiO2,且固相扩散法制备的样品活性最高。在优化制备方法下,对不同Si/Al比分子筛载体复合TiO2催化剂进行光催化氧化NOx活性评价,考察Si/Al比、暗吸附时间和相对湿度对光催化活性的影响,并对复合催化剂进行XRD、UV-vis和IR光谱技术表征分析。结果表明,暗吸附时间对Si/Al=500的分子筛复合样品无显著影响,暗吸附时间与Si/Al=200和25的分子筛复合样品的光催化活性呈负相关关系;相对湿度对复合催化剂的活性影响与纯TiO2显著不同,Si/Al=500分子筛复合样品几乎不受湿度的影响,而Si/Al=200和25分子筛复合样品的活性受湿度影响较大。在优化制备方法并结合实际条件下,引入Cr掺杂MCM-41,重点研究不同Cr含量Cr-MCM-41的动态NO吸附过程。结果表明Cr含量的引入可以显著提高分子筛对NO的吸附能力,Cr含量与分子筛吸附量呈抛物线关系,最佳Si/Cr = 40。接着将Cr-MCM-41分子筛与TiO2复合,评价其对NOx的光催化活性,结果表明Cr分子筛复合样品在紫外或者可见光下均显著提高NOx的光催化活性。
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