钴基氧化物催化剂的制备及其催化分解N2O

• 作 者: 张驰
• 发表日期: 2016年期
• 关键词: 催化N2O分解 Co-Ti金属氧化物 相互作用 表面Co3+物种

氧化亚氮(N20)是在大气层内的平流层中可以长期存留的一种环境污染型气体。N20的过量排放会导致臭氧空洞,并且还会引起一定程度的温室效应。因此,如何高效地控制N2O的产生及排放,一直是催化工作者的研究热点。本文以CoxTi混合氧化物催化剂为研究对象,对其催化分解N20的性能、尤其是抗02、H20和NO等性能进行研究。采用溶胶-凝胶法、浸渍法和共沉淀法合成CoxTi混合氧化物催化剂,并探究煅烧温度对催化剂催化活性的影响。实验结果显示溶胶-凝胶法、500℃煅烧条件下合成的的Co0.6Ti催化剂显示了良好的催化活性。其次,采用溶胶-凝胶法合成一系列不同比例的CoxTi混合氧化物催化剂,并将其进行活性测试。通过XRD、XPS、TEM、H2-TPR、O2-TPD、和Laman等手段对催化剂的结构、氧化还原等性质进行表征。结果表明Co与Ti比例为0.6时是催化剂的最佳摩尔比；与C0304催化剂相比,CoxTi催化剂显现了更大的比表面积、更多的表面Co3+含量及较好的结构稳定性,这归因于Co与Ti氧化物间强的相互作用导致的；Co0.6Ti催化剂可以在活性测试中维持100%的N20转化率30 h,而C0304催化剂在活性测试过程中出现失活现象,这可能是使用后的C0304催化剂表面Co3+含量降低和结构稳定性差导致的；同时在02,H20或NO存在的气氛下Co0.6Ti催化剂也能维持更好的催化活性。此外,在溶胶-凝胶法合成的催化剂Co0.6Ti中掺入一定量的过渡金属离子Ce或Cu也会对活性有着一定程度的降低(掺入少量Cu离子除外),少量Cu离子的掺入会引起催化剂的低温活性提高,这归因于少量Cu离子的掺入会提高催化剂的可被还原能力,从而促进催化剂的低温活性；而催化剂表面形成的Ce02阻碍钴物种的氧化还原性能,从而降低了催化剂的催化活性。