表面等离激元纳米结构中原子的自发辐射动力学

• 作 者: 文莎莎
• 机 构: 吉首大学
• 出 处: 吉首大学
• 发表日期: 2020年01期
• 关键词: 自发辐射动力学 束缚态 能级移动 光子格林函数 局域和非局域表面等离激元

激发态原子的自发辐射动力学是量子光学最核心的研究内容,在量子计算和量子态操控领域具有广泛的应用。表面等离激元具有极强的局域场增强效应,能极大的增强光与物质的相互作用。本文研究表面等离激元对自发辐射动力学的影响,重点阐述系统存在表面等离激元-量子点束缚态的情况。具体内容如下:第一章,主要介绍表面等离激元纳米结构中原子自发辐射动力学的求解方法。包括表面等离激元简介以及描述金属对电磁场响应的局域Drude模型,非局域流体动力学模型（Hydrodynamic Model）以及广义非局域（Non-local Optical Response）响应模型,重点介绍耗散微纳结构中自发辐射动力学的格林函数预解算子方法和解时域薛定谔方程方法,为应用以上两种动力学求解方法,我们介绍了一些相关物理量的计算方法,包含球形纳米结构中光子格林函数的解析计算方法以及任意形状纳米结构中光子格林函数的数值计算方法,还介绍了能级移动的计算方法。第二章,局域响应下,金属对电磁场的响应可用一个复介电函数描述,通常采用基于经典电子论的Drude-Lorentz模型描述,然而,以上模型所得的介电函数只在一段较窄的频率范围内能与实验数据吻合。本章研究当金属介电函数采用Drude模型和实验测量值时,金属纳米球附近的二能级原子的基态能级移动的差异。结果表明,当物理量与较宽频率范围内的电磁场响应有关时,原则上介电函数应当采用实验测量值而不能采用模型化的结果。第三章,量子点和表面等离激元之间可以形成束缚态,处于激发态的量子点不会完全衰减到基态,而是在很长时间后仍然有一定的几率处于激发态。本章发展了一些方法来研究这个问题,并展示束缚态是如何形成及其对非马尔科夫自发辐射动力学的影响。我们发展了一种高效计算负频时的能级移动的数值方法。还发展了一种获得长时间极限下激发态的生存几率的高效方法,该方法无需计算束缚态的本征频率,也无需计算系统的长时间动力学演化,其概率幅等于一减去正频范围内演化谱的积分。利用计算所得的上述两个量,本文证明了当有束缚态存在时,基于格林函数预解算子方法可以有效地获得初始处于激发态量子点的非马尔科夫自发辐射动力学。本章还给出一种确定系统是否存在束缚态的一般准则。采用数值模拟,展示了以上方法在量子点处于金属纳米球附近和表面等离激元纳米腔中的应用性能。数值结果表明,以上方法行之有效,且当跃迁偶极矩大于临界值时,激发态的生存几率能长时间的部分保持。此外,还发现临界偶极矩强烈的依赖于量子点到金属表面的距离,而不太依赖于纳米球或者纳米柱的尺寸。我们的方法可用于理解开放量子系统中自发辐射动力学的压制原理以及提供一种形成束缚态的一般物理图像。第四章,采用COMSOL Multiphysics,求解非局域HDM和GNOR以及局域Drude色散模型下,纳米球、椭球以及金属球壳外的光子散射格林函数。利用第三章的求解方法,研究非局域的HDM和GNOR以及局域Drude模型下,纳米球、椭球以及金属球壳附近量子点的非马尔科夫自发辐射动力学特性以及束缚态的存在条件。结果表明,相比于Drude模型,HDM模型下,自发辐射率的峰值降低且蓝移,GNOR模型会进一步的降低HDM给出的峰值高度而几乎不改变峰位。另外,相比于HDM和Drude模型,GNOR模型下,初始处于激发态的原子能更快的到达稳定的状态。第五章,对本论文作简要总结及展望。