聚吡咯@过渡金属化合物/纤维素纤维柔性电极材料的构筑及性能研究

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本文以柔性多孔的纤维素纤维(CFs)为基材,高电容性的过渡金属钼酸盐(MMoO4)、磷酸钴铵(NH4CoPO4)和高导电性的聚吡咯(PPy)为电活性材料,采用两步原位法分别制备了 PPy@MMoO4/CFs和PPy@NH4CoPO4/CFs纸基柔性超级电容器电极材料,通过SEM、XRD、FTIR、XPS对复合材料进行表征分析,证明两类复合材料的成功制备。以不同过渡金属钼酸盐(MnMoO4、CoMoO4、NiMoO4、CuMoO4、ZnMoO4)为主要研究对象,对已制备的PPy@MMoO4/CFs柔性复合电极材料进行导电性及电化学性能的测试分析,探讨钼酸盐的种类对导电性和电化学性能的影响。实验结果显示,五种钼酸盐均能够显著的提高以CFs为模板的纸基柔性复合电极材料的比电容。其中,以CoMoO4为载体构筑的PPy@CoMoO4/CFs柔性复合电极材料具有较高的导电性以及最优的电化学性能。该柔性复合电极材料在0.2 A/g的电流密度下,比电容为579.7 F/g,是PPy@CFs 比电容的2.19倍,由此认为Co离子的活性较高。由于PPy@CoMoO4/CFs柔性复合电极材料具有最优的电化学性能,因此本章对其进行重点研究。以合成CoMoO4的温度和Co(NO3)2·6H2O浓度为变量,分别设置五个梯度,通过控制变量法探究变量对导电性和电化学性能的影响。两组实验结果显示,当合成CoMoO4的温度为80℃、Co(NO3)2·6H2O浓度为0.05 M时,所制备的PPy@CoMoO4/CFs柔性复合电极材料的导电性和电化学性能均最优,其比电容在0.2 A/g的电流密度下为570.3 F/g,是PPy@CFs 比电容的2.15倍。为了进一步评估PPy@CoMoO4/CFs柔性复合电极材料的电化学性能,对上述性能最优的PPy@CoMoO4/CFs和空白样PPy@CFs进行循环稳定性测试分析。实验结果显示,在3 A/g的电流密度下进行1000次充放电循环后,PPy@CoMoO4/CFs的初始比电容保留84%,相对PPy@CFs提高近9个百分点,由此说明CoMoO4的加入能够提高三元柔性电极材料的稳定性。基于Co离子活性高以及片层状结构的过渡金属化合物比表面积大的特性,本章选择NH4CoPO4作为中间载体构筑PPy@NH4CoPO4/CFs柔性复合电极材料,以合成NH4CoPO4的铵源和溶剂为变量,通过控制变量法探究变量对导电性和电化学性能的影响。两组实验结果显示,当以水和聚乙二醇为溶剂、NH4Cl和(NH4)3PO4为铵源时,所制备的PPy@NH4CoPO4/CFs柔性复合电极材料的导电性和电化学性能均最优,其比电容在0.2 A/g的电流密度下为551.6 F/g,是PPy@CFs 比电容的2.1倍。为了进一步评估PPy@NH4CoPO4/CFs柔性复合电极材料的电化学性能,对上述性能最优的PPy@NH4CoPO4/CFs和空白样PPy@CFs进行循环稳定性测试分析。结果显示,在3 A/g的电流密度下进行1000次充放电循环后,PPy@NH4CoPO4/CFs的初始比电容保留87%,相对PPy@CFs提高近12个百分点。与PPy@CoMoO4/CFs柔性复合电极材料相比,二者比电容相当,但PPy@NH4CoPO4/CFs的稳定性更好,这得益于NH4CoPO4的片层状结构。
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