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类金刚石薄膜是具有高硬度、低摩擦系数、宽透光范围、良好耐磨耐蚀性、优异生物相容性的一种非晶碳薄膜材料，在刀模具、信息存储、生物、航空航天等领域显示了广阔应用前景。然而，DLC薄膜中存在的高残余应力破坏了膜基结合力，导致薄膜开裂或剥落，严重限制了其广泛应用。目前，第三元素掺杂的方法已经被证明可很好的降低薄膜中存在的残余应力。但是，由于实验表征方法限制，至今人们主要从实验角度获得了大量的金属掺杂纳米粒子与薄膜性能的相关数据，就掺杂金属元素对薄膜微结构和物化性能影响的根本物理机制尚缺乏研究。因此，本论文从原子量级角度出发，通过采用第一性原理计算和分子动力学计算，对纯DLC及金属掺杂DLC纳米复合薄膜的动力学生长进行了系统理论模拟研究，旨在建立薄膜表观物化性能和内在微结构之间的作用规律，重点阐明不同掺杂金属导致DLC残余应力降低的普适性物理机制。
本文首先采用分子动力学模拟的方法研究了不同C源入射能下的纯DLC薄膜的生长和结构性能，重点考察了应力来源，并结合单个原子的运动机制，分析得到了薄膜的生长机制。结果表明:随着入射粒子能量的增大，密度和残余压应力先增加后降低，在70eV/atom时薄膜密度和压应力分别达到最大值3.0g/cm3和15.5GPa;薄膜中C原子之间键长和键角的减小是导致较大残余压应力的主要原因。薄膜生长是包含“点—线—网”的生长阶段和多种原子运动机制相互作用的动态过程，但在入射能较高时，不存在“点”的生长阶段。
在上述研究基础上，固定C粒子入射能为70eV/atom，通过分子动力学模拟进一步研究了薄膜结构和性能对C源入射角的依赖性。结果发现:入射角的增加降低了薄膜的致密性，但增大了表面粗糙度;当C源入射角从0°增加至45°时，薄膜中的残余应力从15.5GPa降低至13.7GPa，而密度仅下降1.2％，结构分析表明此时应力的降低归因于扭曲键长的弛豫。
其次，采用分子动力学计算，在Si含量变化范围为0～2.1at.％，入射能范围为0～70eV/atom条件下，对Si掺杂DLC薄膜中的应力和原子键结构的变化研究表明:微量Si掺杂能显著降低薄膜的残余压应力，当固定Si原子入射动能为70eV/atom时，Si含量在0.54at.％时残余压应力最小，为1.4GPa，此时应力降低了90％，而密度仅下降14％;当固定Si含量为0.54at.％时，薄膜中的残余压应力随着Si入射动能的增大逐渐降低。结构分析表明:Si掺杂可有效的弛豫无定形碳膜中高度扭曲的键角(＜109.5°)，从而导致压应力的显著降低，且Si入射动能的增大，可扩大其沉积后所产生的热影响区，使得更多的畸变结构得到弛豫，有助于应力的进一步降低。
基于Si-DLC研究结果，为深入理解掺杂金属对DLC薄膜(Me-DLC)电子结构和物性的影响，特别是阐明掺杂金属导致应力降低的物理机制，以简化四面体结构为模型，采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，对Me-DLC体系中的投影态密度、最高占有分子轨道的电荷密度分布和分子轨道图等掺杂金属与C原子间成键特征的研究结果表明:与C-(CH3)4体系相比，Me元素掺杂后均不同程度的降低了键角畸变时导致的能量变化，由于畸变能变化和薄膜中应力密切相关，预示元素掺杂后可减小薄膜残余应力。掺杂元素Me与C原子之间的成键特征强烈依赖于Me。例如Sc～Cu掺杂后，随着3d电子数的增加，成键特征变化规律为:成键(Sc，Ti)—非键(V,Cr,Mn，Fe)—反键(Co，Ni，Cu)。Me与C原子之间电负性差的存在，使得键中存在离子部分贡献，降低了键方向性强度和对键角畸变的敏感度;另一方面成键特征的变化，特别是反键的形成(Co，Ni，Cu，Ag，Au等)，极大降低了键强度，因此，键强度和方向性的降低直接导致键角畸变时能量变化较小。此外，部分元素掺杂到四面体构型后，在稳定结构时的杂化类型发生变化，如B、Al、Ga、In、Tl掺杂后，由参考态时的sp3结构转变为稳定键角下的类sp2杂化结构;而对于Zn、Cd、Hg元素，则倾向于与2个C原子形成类sp杂化的稳定结构。不同杂化状态的变化表明这些元素掺杂后，将同时导致残余应力和硬度的较大下降。