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对流层臭氧含量虽然仅占大气臭氧总量的~10%,在大气化学、空气质量和气候变化过程中却扮演着重要的角色。对流层臭氧具有很强的辐射强迫和温室效应,是边界层光化学反应的重要成份,近地面臭氧含量增加对人类健康及地表生态系统存在极大的危害。本研究基于卫星遥感和探空观测臭氧廓线资料,揭示了东亚地区对流层臭氧以及UTLS(Upper Troposphere and Lower Stratosphere)区域臭氧的主要时空变化特征,并结合数值模拟研究了形成这些主要变化特征的原因。主要结论如下:
1、卫星遥感臭氧廓线资料在东亚地区的适用性研究
在东亚地区,利用中国境内的臭氧探空站点数据、全球臭氧和紫外数据中心(World Ozone and Ultraviolet Radiation Data Centre,WOUDC)臭氧探空数据对GOME(Global Ozone Monitoring Experiment)和OMI(Ozone MonitoringInstrument)卫星臭氧廓线反演产品的精度进行了评估和验证。GOME和OMI臭氧廓线资料均能够反映探空观测臭氧廓线的主要变化特征,适用于研究东亚上空对流层臭氧的主要变化特征。GOME与探空观测在平流层的平均相对偏差为5-20%,在对流层的平均相对偏差为10-25%。OMI卫星臭氧廓线与臭氧探空的平均相对偏差一般在20%以内,在对流层小于10%。
2、东亚地区对流层臭氧的主要时空分布特征
东亚地区对流层臭氧平均浓度存在两个主要空间分布模态,其方差贡献占总方差的90.7%,最大限度的表征了东亚地区对流层臭氧的时空变率。第一空间模态解释方程占总方差的61.5%,主要反映了东亚地区对流层臭氧的季节变化特征和夏季40°N左右臭氧高值带。臭氧高值带的位置与这一纬度带Brower-Dobson(BD)环流下沉支强度的变化和副热带急流的阻挡作用有关。第二空间模态解释方差占总方差的29.2%,表现为以约35°N为界,南北呈反位相的变化特征,其高值带主要位于35°N以南的青藏高原及其以南孟加拉湾区域;对应于第二模态,在论文的研究中发现了青藏高原对流层中层臭氧低值现象,这一现象与亚洲夏季风的演变具重要的联系。亚洲夏季风的演变是形成第二空间模态的主要原因。
3、东亚地区UTLS区域臭氧的主要时空分布特征
东亚UTLS区域臭氧浓度高值区均位于急流的向极一侧,臭氧浓度南北梯度大的位置出现在急流强的区域。在急流较弱的时候,急流对臭氧浓度的南北混合的阻碍作用减弱,高浓度臭氧可以从高纬度平流层低层进入中低纬度上对流层。大气化学输送模式能够再现OMI观测臭氧浓度的主要特征,由于在模式中隔离的化学过程,模拟中的臭氧浓度均来自平流层的动力下传。因此,动力输送过程是形成东亚UTLS臭氧变化特征的主要原因。与急流作用类似,亚洲夏季风通过调制东亚上空UTLS区域的混合状况,从而影响该区域臭氧的时空分布特征,是形成东亚上空对流层臭氧低值的主要因素。
4、北京地区对流层臭氧和UTLS区域臭氧的长期变化趋势
以北京臭氧探空站长期观测资料为例,结合大气化学输送模式,研究了北京上空2002-2010年对流层臭氧以及UTLS区域臭氧的主要变化特征和长期变化趋势。在研究时段内,北京夏季臭氧浓度有明显增大的趋势,对流层臭氧柱总量的变化趋势为4.6%/yr,这个变化趋势与夏季对流层低层(0-3 km)积分臭氧总量的变化趋势一致(3.4%/yr),这些变化趋势均通过了95%显著性检验。利用模式除去动力过程在北京上空产生的臭氧变化趋势,得到由于臭氧光化学过程产生的趋势对整个对流层的贡献约为3.1%/yr。
通过模拟分析发现,与大气化学过程相比,来自平流层向对流层的动力输送过程主要决定了北京上空对流层臭氧浓度的季节变化特征,然而,仅动力过程无法解释观测资料中的臭氧增加趋势。在春、夏季节,对流层低层臭氧浓度高值中心和其对应的负的臭氧浓度垂直梯度强调了春、夏季节对流层臭氧光化学过程对对流层臭氧浓度升高的重要贡献,表明,在2002-2010年期间,对流层内的臭氧光化学过程对北京上空对流层臭氧的变化趋势有显著的贡献。