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随着工业和交通的快速发展,人类排放的气态和固态污染物已经威胁到生态环境和人类健康,并成为气候变化的重要因素。现阶段随着城市群和工业群的发展,大气污染逐渐呈现出区域化的特征。只依靠现有的地面点式观测技术,无法满足充分准确地掌握各种污染物的时空演化特征,认识污染物的传输过程及其化学反应机理等科学目的。近年来发展的地基被动差分吸收光谱(DOAS)技术在获得气溶胶和痕量气体时空分布方面具有很大的应用潜力。本文开展了基于被动DOAS方法的大气痕量气体和气溶胶空间分布遥测技术研究,包括了二维扫描多轴DOAS仪器的构建,气溶胶和痕量气体对流层垂直分布反演算法、近地面水平分布反演方法和痕量气体整层柱浓度反演方法的研究,并研究了相关的云和气溶胶类型鉴别技术,共包括五方面研究内容。 (1)构建了二维扫描多轴DOAS仪器,通过采用二维电机和电子倾角仪,实现精确指向全天空各个方位;通过设计温度控制系统,实现了仪器的高光谱稳定性和高信噪比;编写控制软件,实现了用户对于仪器的交互式控制和自动化运行。该仪器参加了德国Mainz举办的MAD-CAT国际多轴DOAS对比实验。通过与各国构建的多轴DOAS观测的NO2斜柱浓度的对比,验证了仪器的视场角、指向精度和光谱质量。光谱反演剩余噪声的均方根达到10-4量级,满足HCHO、HONO和CHOCHO等痕量气体的测量。 (2)基于非线性最优估算法发展了对流层痕量气体和气溶胶垂直分布的两步反演方法。将Levenberg-Marquardt算法修正的Gauss-Newton非线性最优估算法应用到了多轴DOAS的反演中,设计了非线性迭代过程,使反演稳定、快速、准确,并较少地依赖于先验信息,减少了人为干预,实现了多轴DOAS自动化反演大气组分垂直分布的目标。然后通过仿真模拟和对比实验,验证了反演算法。在合肥外场实验中,AOD反演结果与太阳光度计的相关性为0.94,总相对偏差为20%;近地面消光系数与能见度仪的相关性为0.65,总相对偏差为10%; NO2VCD与卫星的相关性为0.85;近地面NO2 VMR与长程DOAS的相关性为0.76,总相对偏差为2.6%。以上对比均证明该反演算法的准确性。MAD-CAT实验中又进一步将该算法应用于HCHO和HONO的垂直分布反演中。 (3)研究并验证了多轴DOAS的云和气溶胶类型自动鉴别技术。通过系统地分析多轴DOAS观测的色彩因子、光通量和O4吸收对云和气溶胶特性变化的响应,发现色彩因子及其随时间的变化对云的出现及其类型十分敏感,光通量和O4吸收对云的光学厚度十分敏感。基于观测中总结的规律,构建了鉴别方案,并利用该方案自动判断晴朗低气溶胶、晴朗高气溶胶、连续云、特殊的连续云、分散云、两种光学厚云、天顶方向云洞、低仰角方向云洞、雾和强烈的可见消光等11种云和气溶胶类型。首次将该鉴别技术应用到多轴DOAS的三年观测数据,将获得的云和气溶胶分类结果与Aeronet的AOD数据、能见度仪数据、OMI、GOME-2、MODIS的云产品等进行对比,证明了该鉴别技术的准确性。之后基于鉴别结果,分析了不同类型下,云和气溶胶对于多轴DOAS对流层NO2 VCD反演质量的影响。研究表明,气溶胶和云会使多轴DOAS高估对流层NO2 VCD20%到40%。 (4)提出了一种获取痕量气体浓度和气溶胶消光系数边界层水平分布的地基被动DOAS快速测量方法。该方法只采用一个离轴观测角,获得了近地面污染物浓度,利用二维扫描多轴DOAS仪器,进一步获得其水平分布特征。详细分析了该方法的误差来源,并利用修正因子提高其测量精度,提出了该方法所适用的太阳天顶角和相对方位角条件。此外提出了将直接获得的360nm有效光学路径转化到其他波段的方法,扩展了该方法的应用范围。通过合肥的观测实验,获得了NO2、 HCHO、SO2 VMR和气溶胶消光系数的水平分布特征,并通过与长程DOAS和能见度仪的对比,验证了测量方法。该方法反演痕量气体VMR的误差约为20%~30%,气溶胶消光系数的误差约为15%~50%。此外研究了利用目标物反射光的被动DOAS获得痕量气体近地面水平分布的测量方法,通过与点式测量仪器的对比验证了测量方法。两者测量的NO2的VMR的相关性系数的平方好于0.95,其相对偏差好于5%。 (5)研究了利用直射太阳光获得痕量气体整层柱浓度的被动DOAS测量方法。通过统计分析,放宽了外推法的应用条件,实现了NO2整层垂直柱浓度的长期测量。实验期间的测量结果和OMI卫星的整层柱浓度之间的相关性为0.92。此外研究了云对直射光测量整层柱浓度结果的影响,形成了基于O4吸收的云鉴别方法,保证了测量数据的质量。 本文研究的痕量气体浓度和气溶胶消光系数对流层垂直分布、边界层水平分布和整层柱浓度的被动DOAS技术反演算法,以及相关的云和气溶胶类型鉴别技术,将使被动DOAS技术在污染物的分布传输、大气化学机理、大气化学模式校验、卫星数据校验、空气质量控制和预报等研究中扮演更加重要的角色,进一步拓展其应用范围,为国内外正在发展的多轴DOAS观测网的数据分析提供所需的算法。