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高级氧化处理是近年逐步发展起来的一类环境污染处理技术的总称,被广泛应用于各种污染水体的处理中。它主要是利用反应体系中产生的具有强氧化性的自由基,达到迅速破坏有机污染物的目的。非均相高级氧化处理技术,保持了高级氧化技术的优点,同时可以实现催化剂的回收利用。本课题采用地球储量丰富的铁元素结合富电子的磷酸、钨酸基团,尝试制备新型高效非均相高级氧化催化剂。同时,在铁基可见光催化剂方向,做尝试性探索,拓展铁基催化剂应用范围。本文制备了多种非均相铁基材料,并结合高级氧化技术,以对亚甲基蓝染料废水脱色为探针,考察催化剂效率。 首先,采用高温固相法合成了铁基钨酸盐非均相催化剂LiFe(WO4)2。研究表明,制备温度对催化剂晶型影响不大,但可以影响催化剂晶体的成长速度以及晶体的生长取向。以700℃烧结7小时的LiFe(WO4)2作为非均相催化剂,在催化剂/H2O2体系中脱色500mg/L的高浓度亚甲基蓝染料。结果表明,在最佳反应条件下,反应时间120min内可将染料溶液完全脱色。催化过程中,铁离子的溶出量仅为1.9mg/L,该催化剂具有良好的重复利用效果。羟基自由基的产生可以破坏染料多环结构,使其分解为小分子物质。 紫外光可以加速 Fenton反应,因此,以LiFe(WO4)2作为非均相催化剂,在紫外光/催化剂/H2O2体系中脱色100mg/L的中等浓度亚甲基蓝染料。结果表明,紫外光通过提高 Fe3+向Fe2+转换速度,以及促进 H2O2的直接分解,提高反应效率。在该体系中,由于非均相铁基材料中的三价铁活性位可以在碱性条件下形成[Fen(OH)m(H2O)x](3n?m)+复合物,起到缓冲的作用,大大提高了在碱性条件下的催化能力。 其次,采用水热法合成了铁基磷酸盐非均相催化剂 LiFePO4。实验表明,在催化剂/H2O2体系中,LiFePO4的脱色效率要远远高于 LiFe(WO4)2,更适合用于脱色高浓度的染料溶液。但紫外光对LiFePO4/H2O2体系处理效率的提高作用不明显, LiFePO4和LiFe(WO4)2在紫外光/催化剂/H2O2体系中的处理效率几乎没有区别。 最后,将具有良好可见光响应性能的铁基催化剂用做可见光催化剂。采用水热法合成了铁基磷酸盐非均相催化剂Li9Fe3(P2O7)3(PO4)2。以150℃下水热合成时间2小时的样品做为催化剂,以O2做氧化剂,在大于400nm波段的可见光照射下处理浓度为10ppm的亚甲基蓝溶液,3小时的脱色效率达70％。同时,该催化剂能在可见光下降解苯酚溶液。 本文将铁基催化剂的应用范围从传统的非均相CWPO催化领域,拓展到光催化领域,拓展了铁基催化材料在有机废水催化处理中的应用范围。希望通过本课题的研究,为高级氧化处理寻找易于制备的非均相催化剂,同时为非均相催化剂的理论发展提供一定的实验支持。