论文部分内容阅读
面对日益显著的环境问题，化学、石油化工、制药工业的过程排放物中含有大量的有机挥发复合物。排放物中也含有一定量的碳氢化合物（特别是C3+）和氮气，它的直接排放会造成大气污染等严重的环境问题，因此对其的回收是非常重要的。膜分离技术作为一种高效、节能、环保的分离技术，在水处理、能源、环境保护以及传统的化工产业领域都表现出了日益显著的优势。膜材料是膜性能的决定性因素，因此发展新型的膜分离材料是关键。多孔金属有机骨架材料(Meta-Organic-Frameworks，MOFs)由于较高的灵活性、结构多样性、孔道可调性，引起了科研工作者们极大的兴趣。通常，传统的膜材料受到Trade-Off限制，高选择性和高通量不能同时得到。因此，为了提高分离性能，混合基质膜(MMMs)被提出并引起了科研工作者们广泛的关注。混合基质膜既具有聚合物的低成本、易加工的优势，同时结合了无机填充物高性能的优势。制备高性能的混合基质膜的关键之一在于提高填充物在聚合物基质中的分散。因此，本文采用将MOFs颗粒掺杂进入聚合物中，制备高性能的混合基质膜用于碳氢化合物的回收。 首先，采用常温快速合成法合成了ZIF-8纳米颗粒。通过配位体交换反应，采用配体（5，6-二甲基苯并咪唑，DMBIM）将ZIF-8纳米颗粒进行功能疏水改性，得到ZIF-8-DMBIM纳米颗粒。通过观察SEM照片，两者均具有较好的表面形貌。XRD、FT-IR、BET等清晰地表征了两种晶体的物理学化学结构。通过TGA表征了两种晶体的热稳定性。 第二，聚二甲基硅氧烷膜(PDMS)由于其对碳氢化合物有较高的渗透性、较好的化学稳定性以及经济环保，是一个具有广阔前景的材料。但由于聚合物膜受Trade-Off限制，因此考虑将ZIF-8纳米颗粒掺杂进PDMS基质中制备更高性能的气体分离膜。研究表明，当ZIF-8的掺杂量为10wt％，丙烷气体的渗透系数和选择性较纯PDMS膜均有了一定的上升。 最后，通过第三章将ZIF-8纳米颗粒掺杂进入PDMS基质中进行的气体分离性能的研究结果中发现，制备的ZIF-8/PDMS混合基质膜在气体分离性能方面并未取得突破性的进展。考虑到混合基质膜最为重要的影响因素之一，即填充物在聚合物基质中的分散情况。因此，本章对已有的ZIF-8纳米颗粒进行了表面修饰，尝试提高其在聚合物基质中的分散程度。通过实验我们发现，当掺杂量为10wt％时，取得了令人鼓舞的结果。相比于纯PDMS膜，C3H8的渗透系数提高到2.10×104Barrer（相比于纯PDMS膜，提高近91％），分离因子达到99.5(相比于纯PDMS膜，提高近116％)。在长期稳定性实验中(＞5000min)，发现其保持了良好气体分离性能。