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目前热电材料研究方向在于通过优化材料组分和结构来改善热电性能,提高热电转换效率,使热电材料得到更为广泛的应用。
本文通过溶剂热法制备出六方相Bi2Te3纳米基体,采用真空封管熔炼法分别得到Bi0.Sb1.5Te3和Bi2Te2.7Se0.3合金。在室温下采用液相化学反应合成出40nm Ag2Te和10nm ZnO。通过球磨分别将AgETe和ZnO纳米颗粒进行掺杂,改善材料结构和组分,制备出p-(AgETe)x(Bi0.5Sb1.5Te3)1-x和n-(ZnO)x(Bi2Te2.7Se0.3)1-x。采用快速热压工艺制备合金的块体材料,在300～573K温度范围内研究不同掺杂量对材料的热电性能的影响。
本文的研究成果如下:
1.通过溶剂热法制备出晶粒均一,粒度大小在200nm左右,纯度高的六方相Bi2Te3粉末。这种微尺度的纳米粉体具有高的比表面和较高的活性,因此将有利于后续的合金化过程的进行。
2.以纳米Bi2Te3粉体作为基体,采用真空封管熔炼法分别制备出组分均一六方相的P型Bi0.5Sb1.5Te3和n型Bi2Te2.7Se0.3合金锭,再通过球磨分别将Ag2Te和ZnO纳米颗粒掺入P型Bi0.5Sb1.5Te3和n型Bi2Te2.7Se0.3得到p-(Ag2Te)x(Bi0.5Sb1.5Te3)1-x和n-(ZnO)x(Bi2Te2.7Se0.3)1-x合金粉末。
3.以快速热压法分别制备出p型和n型块体材料,研究了不同温度,压力和烧结时间对材料结构和性能的影响,寻求合金粉末的最佳烧结工艺。结果表明:p-(Ag2Te)0.075(Bi0.5Sb1.5Te3)0.925在400℃,20MPa,N2气氛下烧结15min,材料功率因子最佳;n-(ZnO)0.2(Bi2Te2.7Se0.3)0.8在520℃,40MPa,N2气氛下烧结时间为15min,材料综合性能最佳。
4.通过Ag2Te纳米颗粒的掺杂后得到p-(Ag2Ze)x(Bi0.5Sb1.5Te3)1-x,随着掺杂量的增加,材料的电导率降低,Seebeck系数上升。当x=0.075,电导率在300K时达到900S/cm,Seebeck系数在573K时达到206μV/K,功率因子在300K时达到17.6μW/(cm·K2)。
5.通过ZnO纳米颗粒的掺杂后得到n-(ZnO)x(Bi2Te2.7Se0.3)1-x,提高了材料的电导率和Seebeck系数,提高了功率因子,11-(ZnO)x(Bi2Te2.7Se0.3)1-x当x=0.2,电导率在300K时达到1067S/cm。Seebeck系数在473K时达到202μV/K,功率因子在300K时达到32.71μW/(em·K)。
本文的研究为继续开发高性能Bi2Te3基热电材料提供了一种新的高效率、低能耗的掺杂和烧结方法。可以选取p-(Ag2Te)x(Bi0.5Sb1.5Te3)1-x和n-(ZnO)x(Bi2Te2.TSe0.3)1-x材料来组装成器件,进一步研究热电器件的性能和热电转换效率。