论文部分内容阅读
相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering，CARS)是一种三阶非线性的光学过程，它代表了分子的振动和转动能级的跃迁。由于其非标记和相干特性，该效应在生物医学、环境科学和食品安全等传感检测领域拥有广泛的应用前景。通常情况下被测分子的相干反斯托克斯拉曼散射光谱的强度相对较弱，不足以进行单分子检测和生物成像。表面增强相干反斯托克斯拉曼散射（surface enhanced coherent anti-Stokes Raman scattering，SECARS）引入表面等离子体的局域场增强效应，能够极大地提高相干反斯托克斯拉曼散射光谱的强度。本文通过研究Fano共振效应和反射镜层结构在SECARS上面的应用，优化设计了金属纳米结构的形貌和尺寸，使得SECARS的增强因子得到大幅度的提升。 本论文的主要研究工作在以下几个方面: 1、介绍了CARS和SECARS的基本原理以及发展的瓶颈，提出通过Fano共振效应和增加反射镜层的方式来提升SECARS增强因子的方案。 2、根据Fano共振效应的基本原理设计了非对称的金属圆盘和圆环耦合的结构，通过两者的明暗模式之间的相消干涉，在散射谱线的Fano谷附近存在强烈的局域电场增强效应，电场增强主要集中在在圆盘和圆环中间的热点处。通过计算可以得到SECARS增强因子高达109。进一步设计了对称的交叉耦合蝴蝶结结构，通过等离子体轨道杂化理论，分析了该结构散射谱线中的Fano共振效应，得到了该结构的Fano共振效应基于X方向的蝴蝶结结构的偶极子模式和Y方向的四极子模式的相消耦合，交叉耦合蝴蝶结结构的中心位置是该结构的热点。通过理论分析计算，以纯嘧啶为例，得到了SECARS的增强因子高达1013，完全满足单分子检测。 3、根据金属薄膜层在等离子效应中的应用提出了在金属纳米粒子结构下面的介质层中生长一层金属薄膜层作为反射镜层的方案。设计了四盘耦合结构和Au反射镜层结合的结构，通过计算分析，反射层的加入没有增加散射谱线线型的复杂度，Fano共振效应的耦合方式也没有发生变化，但是在四盘结构的中心位置的热点的增强因子得到不小的增强。进一步在对称的交叉耦合蝴蝶结结构中增加Au的反射镜层，通过对蝴蝶结结构的参数设置，散射谱线在相近的位置拥有Fano共振谷，同时通过表面电荷分布的分析，得到了Fano共振效应基于水平方向的蝴蝶结结构的偶极子模式和垂直方向的蝴蝶结结构的四极子模式的相消耦合。在交叉耦合蝴蝶结结构的中心位置的热点处，对应波长位置的增强因子都得到了增强。以纯嘧啶为例，得到了加入Au反射镜层后的交叉耦合蝴蝶结结构的SECARS的增强因子高达1015。