手性SiO2@GO复合材料固定化酶降解水相和土壤MXC的研究

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本论文以手性的阴离子表面活性剂为模板,合成具有螺旋结构的棒状手性二氧化硅(SiO2)介孔材料,并将所制备的氧化石墨烯(GO)负载于SiO2上制备成SiO2@GO复合材料,用以固定化漆酶和纤维素酶,通过酶活测试对固定条件进行优化,得到最佳固定条件。将最佳条件下的固定酶用于水相以及模拟污染土壤中甲氧滴滴涕(MXC)的降解,探讨各个实验因素对降解效果的影响,测定降解反应的动力学米氏常数,并根据气质联用等手段分析降解反应的可能机理。  第一部分以阴离子表面活性剂肉豆蔻酰基D型丙氨酸(C14-D-A)为模板,以N-三甲氧基硅丙基-N,N,N-三甲基氯化铵(TMAPS)为共结构导向剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,在温度为30C,搅拌速度300 r/min的条件下合成出具有螺旋手性结构的SiO2。以Hummers方法合成GO并将其负载于SiO2表面制备成复合材料,通过SEM,TEM,XRD,BET,IR等手段对产品尺寸、基团、结构等进行分析。  第二部分以SiO2@GO复合材料作为载体,通过静电、氢键和吸附等相互作用分别对漆酶和纤维素内切酶进行固定化,通过吸光度法测试酶活,对酶浓度、GO浓度、体系pH、温度、时间等反应条件进行了优化,并探讨了固定化酶和自由酶的操作稳定性,热稳定性和酸稳定性。  第三部分讨论固定化酶对水相中MXC的降解效果,通过气相色谱测定其降解率,研究MXC浓度、温度、pH、时间等反应条件对降解的影响,研究了介体小分子和复合酶的加入对降解的促进作用,测定了自由酶、固定酶和复合酶的降解反应的动力学米氏常数。最后通过气质联用对降解产物进行测定分析,并推出可能的反应机理。  第四部分将固定化复合酶应用于模拟MXC污染土壤的修复,主要讨论了土壤的不同污染程度、处理时间、酸度和温度等条件对固定化酶降解土壤中MXC的效果的影响,对以后的进一步研究有一定的参考价值。
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