【摘 要】
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该文简要地回顾了液/液界面电分析化学研究的发展历程,介绍了液/液界面电分析化学的基本理论.应用扫描电化学显微镜研究电荷在液/液界面上的转移过程是目前电化学和电分析化
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该文简要地回顾了液/液界面电分析化学研究的发展历程,介绍了液/液界面电分析化学的基本理论.应用扫描电化学显微镜研究电荷在液/液界面上的转移过程是目前电化学和电分析化学领域的研究热点之一.围绕着扫描电化学显微镜与纳米探头(金属、玻璃管)的结合以及扫描电化学显微镜与极化的液/液界面的结合,该文研究了加速离子在可极化的液/液界面上的转移反应机理及其动力学,并对电子在液/液界面间的转移的Marcus理论做了较详细地探讨.主要结果如下: 1.为了提高扫描电化学显微镜的分辨率以及满足在有机溶剂中使用的要求,我们采用聚酰亚胺作为包封材料,制备了半径从几个纳米到几百个纳米的金属电极. 2.简化了用于扫描电化学显微镜液/液界面基底电极的制备方法,我们以Ag/AgCl作为水相参比电极,然后将含有C<->l的水相电解质液滴支撑在其上,倒置后插入有机相,与参比电极和对电极构成常规的三电极系统.3.首次以三电极作为极化基底,用纳米管研究了DB18C6加速k<+>离子在液/液界面上的转移反应的动力学过程.4.首次观察到了在高驱动力下同一种液/液界面电子转移反应的Marcus翻转区(Marcusinvertedregion).我们以三电极体系作为扫描电化学显微镜的基底,通过调节基底电极的电位改变驱动力,用扫描电化学显微镜的探头探测不同驱动力下电子转移反应的速率常数的变化,该结果表明反应速率常数的变化基本符合Marcus理论.同时我们也对不同支持电解质浓度对反应速率常数的影响进行了讨论,发现随着支持电解质浓度的增加该反应的速率常数越接近Marcus理论.
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