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近年来,由环境雌激素而引起的水污染问题对人类和野生动物构成严重的威胁,已成为涉及公众利益的紧迫问题和科学研究的热门话题。其中,17β-雌二醇是一种常见的天然雌激素,普遍存在于各类水体环境中,被认为是诸多环境雌激素中作用最强烈的一种,具有含量低、降解难、危害大等特点。高级氧化技术中的非均相Fenton技术具有降解效率高、操作简单、对环境无害等优势,并且克服了传统均相Fenton技术要求低pH、产生大量铁泥等难题。 本研究采用化学沉淀法制备四氧化三铁/石墨烯(Fe3O4/GE)纳米复合材料,并将该复合材料用于吸附降解水中的17β-雌二醇。深入研究了吸附降解过程中的影响因素和吸附降解效果。取得的主要成果如下: (1) Fe3O4/GE纳米复合材料的制备与表征:以鳞片石墨为原料,利用改进的Hummer法制备氧化石墨,随后利用化学沉淀法制备Fe3O4/GE纳米复合材料。通过不同的n(Fe3+)∶n(Fe2+)配比制备了负载率分别为的80.53%,75.75%,65.24%的Fe3O7/GE纳米复合材料。采用XRD、TGA、SEM、FTIR技术对Fe3O4/GE纳米复合材料的结构、表面形貌等进行了分析和表征。结果表明,Fe3O4纳米颗粒负载在石墨烯表面;石墨烯有明显的褶皱存在;Fe3O4纳米颗粒呈球状结构,大小比较均一,分布比较均匀,Fe3O4粒径约为22nm。 (2) Fe3O4/GE纳米复合材料对E2的吸附性能:研究了复合材料的用量、接触时间、pH值等不同因素对复合材料吸附E2产生的影响。结果表明,吸附过程在5min内即可迅速达到平衡;Fe3O4/GE的用量从15mg/L增加到100mg/L时,E2的去除率从36.23%升高到98.33%; pH为7左右时吸附效果最好。吸附热力学研究表明,Fe3O4/GE纳米复合材料对E2吸附符合Langmuir吸附等温模型,相关系数R2=0.992,即复合材料对E2的吸附为均匀的单层吸附。吸附动力学研究表明,Fe3O4/GE纳米复合材料对E2的吸附符合准二级动力学模型,相关系数R2=0.999,即该吸附过程中物理吸附和化学吸附同时存在。 (3) Fe3O4/GE纳米复合材料对E2的催化降解性性能:通过对比H2O2+Fe3O4/GE、H2O2+Fe3O4、H2O2三种不同体系对E2的催化降解效果,H2O2+Fe3O4/GE构成的非均相Fenton体系优势明显。研究了H2O2浓度、pH值、催化剂用量等不同因素对复合材料催化降解E2产生的影响。结果表明,在pH=7.0,初始E2=1mg/L,初始H2O2=15mmol/L,Fe3O4/GE=15mg/L条件下,无需外加光源,92.9%的E2可以被去除。H2O2剂量从1mmol/L升高到15mmol/L时,E2的降解效率由62.7%升高到92.9%,当H2O2浓度升高到25mmol/L时,E2和H2O2均会与·OH反应,产生竞争,降解效率有所下降;pH=3.0~9.0整体范围内,复合材料对E2的降解均有效;复合材料的用量从15mg/L增加到100mg/L时,E2的降解效率从92.9%升高到99.2%。复合材料7次循环使用后,降解效率仍可达91.5%,表明复合材料催化活性稳定。