【摘 要】
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工业的迅猛发展促进了社会的进步和人类的进步,同时也带来了生态环境的破坏,让人类为此付出了高昂的代价。大气环境是人类赖以生存的基础,工业烟气中排放的氮氧化物（NOx）是大气污染物之一,也是当前大气污染物治理的重点和难点。NH3选择性催化还原法（NH3-SCR）是脱除NOx最成熟有效的方法,其核心是催化剂体系。本文着眼于当前国内外主流商品化脱硝催化剂（V2O5-WO3/Ti O2催化剂）的活性窗口温度
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工业的迅猛发展促进了社会的进步和人类的进步,同时也带来了生态环境的破坏,让人类为此付出了高昂的代价。大气环境是人类赖以生存的基础,工业烟气中排放的氮氧化物（NOx）是大气污染物之一,也是当前大气污染物治理的重点和难点。NH3选择性催化还原法（NH3-SCR）是脱除NOx最成熟有效的方法,其核心是催化剂体系。本文着眼于当前国内外主流商品化脱硝催化剂（V2O5-WO3/Ti O2催化剂）的活性窗口温度高（300-420℃）,不适用于钢铁等行业低温（60-150℃）烟气脱硝,在低温烟气治理中应用存在一定困难,开发活性窗口温度低的高效脱硝催化剂是推动钢铁工业低温烟气脱硝的重要方面。本文首先详细研究了掺杂Ru Ox对Ce Ox-Mn Ox/Ti O2催化剂的低温脱硝活性和反应机理的影响,其次研究了焙烧温度对Ce Ox-Mn Ox-Ru Ox/Ti O2复合氧化物催化剂的低温脱硝活性以及催化机理的影响。本文得出的主要结论如下:（1）采用分步浸渍的方法先制备出了Ce Ox–Mn Ox/Ti O2（CMT）催化剂（600℃焙烧）,然后以CMT催化剂为载体继续负载不同含量的Ru Ox制得Ru Ox-Ce Ox–Mn Ox/Ti O2（R-CMT）催化剂（400℃焙烧）。结果表明,随着Ru Ox含量的增多,R-CMT的低温脱硝性能逐渐提高,Ru Ox（2%）为最适宜的添加量。R（2%）-CMT的脱硝活性在120℃比CMT高72%,并且在120-140℃达到91-99%。Ru Ox能促进CMT催化剂的低温脱硝活性,主要是因为R-CMT催化剂表面吸附的NO活化产物单齿硝酸盐随Ru Ox的增加而逐渐增多。此外,Ru Ox还可以促进R-CMT催化剂表面不具活性的双齿硝酸盐向活性单齿硝酸盐转变。（2）采用湿共浸渍的方法以Ti O2为载体在不同的焙烧温度下制备了Ce Ox-Mn Ox-Ru Ox/Ti O2（CMRT）复合氧化物催化剂。结果表明,CMRT催化剂的最佳焙烧温度为350℃,主要是因为CMRT-350具有最强的NO活化性能和适中的NH3活化性能,并且该催化剂表面的NO活化产物与NH3活化产物的反应速率最快。（3）两部分实验均表明氧化还原机理（Mars-van Krevelen;M-K机理）是R-CMT系列催化剂发生催化作用的根本机理,Ru含量、最佳焙烧温度和晶格氧含量均能提升R-CMT催化剂的氧化还原性能,进而从根本上促进SCR反应。晶格氧(O2-)是R-CMT系列催化剂发生M-K循环的媒介,整个M-K循环是通过晶格氧将催化剂、反应气、活化产物和反应产物连接起来。此外,R-CMT系列催化剂表面同时存在M-K,Langmuir-Hinshelwood（L-H）和Eley-Rideal（E-R）机理,三种机理共同作用完成了SCR反应。（4）R-CMT系列催化剂在高温时活性会下降的主要原因是副反应即NH3氧化反应的加剧。另外发现,低温脱硝活性最强的催化剂,它的抗SO2中毒性能也最强。
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