银纳米颗粒的制备及其催化醇/醛选择性催化氧化反应研究

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氧化是实现不同物质之间转化的重要途径之一。其中,醇、醛的选择性氧化是化工生产中常见的重要反应,因而,受到普遍的关注。传统的氧化方法大多数使用化学计量的强氧化剂,但是这些氧化剂通常价格昂贵且具有强腐蚀性。同时,这些氧化的条件苛刻,选择性不高,且常使用有毒的溶剂,会对环境造成严重的危害。随着绿色化学的兴起,寻找环境友好、条件温和的催化氧化方法一直是氧化领域研究的热点。本文分别用液相还原法制备单纯的银纳米颗粒和用浸渍-焙烧法制备银纳米颗粒负载的Ag/g-C3N4材料,并对其进行了HRTEM、XRD等多种测试表征。结果表明本文制备出颗粒均匀、单一纯净、粒径在30-40 nm的银纳米粒子。以上述两种银纳米颗粒为催化剂,分别对醇/醛的选择性催化氧化进行了研究。通过对反应条件的控制,成功实现了氧气氛下,银纳米颗粒催化的醇/醛的选择性氧化。具体如下:(1)可见光促进的、四氢呋喃溶剂中,Ag/g-C3N4催化的醇的选择性氧化以Ag/g-C3N4为催化剂,氧气氛、可见光照射下,于THF中催化苄醇氧化到醛。与文献报道的催化氧化方法比较,该方法使用氧气即可且无需高压;不需要使用贵重金属;可见光下即可反应;对苄醇类底物活性较高。(2)AgNPs水相中催化醛的选择性氧化以银纳米颗粒为催化剂,氢氧化钠为碱,于水相中温和条件下实现醛的催化氧化。该催化体系以绿色溶剂水为溶剂,不需要昂贵的添加剂,产物收率好。且具有较好的芳香醛底物适应性。此外,该催化体系同样适用克量级反应,可进行规模化制备。
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