辐照还原法制备金属钯掺杂气凝胶研究

来源 :中国工程物理研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fljk888
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
碳气凝胶作为一种特殊的多孔材料具有许多优异的结构性质,例如低的质量密度,连续的孔结构和高的比表面积。这些独特的结构源于气凝胶的微结构,典型的气凝胶是由纳米尺寸的颗粒组成的串珠状三维网络结构。气凝胶主要是由溶胶凝胶化学方法制备,这个过程包括前驱体分子转变为高度交联的无机或有机凝胶,然后可以用特殊的技术(超临界干燥,冷冻干燥等)干燥保持它纤细的骨架网络结构。碳气凝胶的制备可以通过有机前驱体简单的溶胶凝胶聚合,例如,间苯二酚和甲醛在水溶液中可以大量制备这种材料。溶胶凝胶过程产生高度交联的有机凝胶,接着超临界干燥,最后在惰性气氛下高温碳化。由于碳气凝胶特殊的化学性质和结构特征,使它具有很广阔的应用前景,例如可以作为超级电容器,可充放电电池的电极材料,催化剂载体,储氢材料和脱盐材料。  为使碳气凝胶具备特殊的用途,进一步优化它的性质,大量工作都集中在对碳气凝胶骨架的功能化,通过对气凝胶表面的修饰,或与添加剂的复合,例如在骨架结构中,加入催化剂纳米粒子。一般制备金属掺杂气凝胶的方法为浸入法,即将水凝胶浸泡在金属盐溶液中,再通过高温碳化将金属离子还原。这种方法较为简单,但不能很好的控制掺入金属颗粒的尺寸和形貌。此外这种方法需要进行高温热处理,可能破坏气凝胶的结构。本论文提出利用辐照还原法对气凝胶进行金属掺杂,将制备好的气凝胶块体浸泡在金属盐溶液中,再进行γ射线辐照处理,从而制得金属掺杂气凝胶。它具有反应温度低,操作简单等特点。  利用辐照还原法,成功的制备了金属Pd掺杂碳气凝胶,金属Pd掺杂MF气凝胶和金属Pd掺杂SiO2气凝胶复合材料。利用X射线衍射仪、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和N2吸附表征等测试手段,研究了掺杂后气凝胶的结构特征和掺入金属的微结构,并对三种气凝胶掺杂金属后的结果进行了对比:掺杂后的碳气凝胶骨架中不仅存在许多Pd的球状颗粒(6.10μm),还存在一些纳米尺寸的金属Pd颗粒(15nm)。此外Pd的球状颗粒具有开孔形态,并且是由串珠状的颗粒组成的多孔结构,说明球状颗粒复制了碳气凝胶骨架的结构,碳气凝胶骨架起到了模板作用;金属Pd掺杂后,MF有机气凝胶骨架的表面分散着金属的团聚颗粒,尺寸大约为几微米,并且大小分布不均匀,团聚颗粒是由尺寸为100-200nm的金属颗粒自由堆积而成的。此外在MF有机气凝胶骨架中分布着尺寸为几十纳米的金属颗粒,并且这些金属颗粒较均匀的分散在骨架中,没有观察到类似于表面的团聚结构;金属掺杂后,SiO2气凝胶骨架中掺入了大量金属颗粒,并且金属颗粒是均匀的分布在SiO2骨架中,并未出现大量金属颗粒团聚的现象,还原生成的金属Pd颗粒完全镶嵌在SiO2骨架中,并且金属颗粒的尺寸大约为150nm。  本论文研究了吸收剂量和溶液酸碱性对制备金属掺杂碳气凝胶产物的影响:Pd的生成量与吸收剂量有关,吸收剂量越大,溶液中生成的还原粒子越多,则还原生成的金属Pd越多;氨水溶液溶解PdCl2固体进行掺杂实验未能将金属Pd掺入气凝胶骨架中。在气凝胶掺杂实验之前,为了研究辐照作用对碳气凝胶结构的影响,对纯碳气凝胶进行了辐照处理,并进行了结构表征,结果表明辐照作用对碳气凝胶结构不会造成任何破坏。
其他文献
学位
学位
“为了能够拍摄到清晰而璀璨的星空,我驾车来到距重庆市丰都县城83公里的雪玉山之巅——丰都太平坝乡七跃山林场。夜幕降临,天空中的星星一颗颗探出头来,直至繁星满天,璀璨的
学位
学位
学位
采用多靶磁控溅射共沉积获得不同原子比例,不同晶相的Nb-Ge薄膜,并分析了Nb/Ge原子比、沉积温度、沉积气压、退火温度等不同沉积条件对薄膜物相组成、表面形貌的影响,并测试了薄
学位
学位
期刊