双金属镍基催化剂催化甲醇气相羰基化合成乙酸的研究

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该研究采用自制的酚醛树脂基活性炭为载体,研究了铁、锌、钼、锡四种金属作为助金属催化剂对镍基催化剂的影响,结果表明铁的加入不利于甲醇气相羰基化反应;锌的加入可以提高羰基化产物的选择性;钼和锡能提高镍基催化剂的活性和选择性,其中锡的效果最好.当Sn:Ni=0.2(摩尔比),镍的负载量为8%时,催化剂的活性较好,羰基化产物的总收率49.3%.通过对甲醇合成乙酸的宏观热力学的研究,找到甲醇合成乙酸的最合适的热力学范围,即反应温度应低于640K,压力约为1.0MPa,一氧化碳与甲醇的配比约为2;目前工业生产上应用的工艺条件并不是该反应的热力学最佳条件.对活性最高的Ni-Sn双金属催化剂进行甲醇气相羰基化合成乙酸的工艺条件的研究,结果表明:在压力1.0MPa、温度593K和空时9gcat·h·mol-1条件下,当甲醇、一氧化碳、碘甲烷的摩尔配比为20:40:1时,甲醇的转化率达到了91.3%,羰基化产物的总收率57.5%,羰基化产物的选择性为62.9%,该催化剂催化甲醇合成乙酸的工艺在热力学最佳工艺范围内..
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