【摘 要】
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生态环境的持续恶化和不可再生资源的日益枯竭迫使人类开发环境友好、可持续的先进能量存储和转换装置,直接甲醇燃料电池（DMFCs）因转化效率高、功率密度高、环境友好、燃料来源广泛而受到了广泛的关注,然而DMFCs的商业化应用因其阳极Pt基催化剂高昂的成本、利用率低和稳定性差等问题而被严重阻碍。鉴于纳米多孔碳（NPCs）基载体在降低成本、提升催化活性和稳定性方面的巨大潜力,本文从NPCs的孔隙组成和化学
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生态环境的持续恶化和不可再生资源的日益枯竭迫使人类开发环境友好、可持续的先进能量存储和转换装置,直接甲醇燃料电池（DMFCs）因转化效率高、功率密度高、环境友好、燃料来源广泛而受到了广泛的关注,然而DMFCs的商业化应用因其阳极Pt基催化剂高昂的成本、利用率低和稳定性差等问题而被严重阻碍。鉴于纳米多孔碳（NPCs）基载体在降低成本、提升催化活性和稳定性方面的巨大潜力,本文从NPCs的孔隙组成和化学组成方面进行调控,在当前NPCs基催化剂研究进展基础上,开展了以下工作来改善NPCs基催化剂的甲醇氧化反应（MOR）表现:首先,为减少传统的NPCs中不利的微孔含量并优化其合成方法,通过简单、环保的退火法,以Co催化而原位形成的氮掺杂碳纳米管（NCNTs）充当原位形成的氮掺杂类石墨烯纳米片（NGs）的“空间间隔剂”,制备了三维（3D）复合NPCs载体（Co@NCNT-NG）。测试表明NCNTs有利于提升体系的石墨化程度,并促进更多开放大孔的形成,NGs有助于提升体系的比表面积和氮掺杂程度,更重要的是,不同于传统的NPCs,在900℃和最优的NCNTs和NGs含量比时,Co@NCNT-NG的孔隙主要由3D大孔和超大介孔组成。因Co@NCNT-NG优良的电子传输特性、N的助催化功效及超大介孔导致的通畅物料传输特性,Pt/Co@NCNT-NG表现出优良的MOR活性和稳定性。其次,通过简单、环保的机械研磨、同步磷化热解和Na BH4还原法,首次将Pt纳米颗粒（Pt NPs）负载在封装有过渡金属磷化物（TMPs）的石墨化介孔碳表面（Pt/Ni Co Px@NCNT-NG）。不同于裸露的TMPs/碳黑复合载体,TMPs被石墨化碳层严密封装着,阻隔了其和空气及电解质的直接接触,有利于维持TMPs的助催化功效;Ni Co Px@NCNT-NG较大的比表面积和介孔结构不仅促进了Pt NPs的均匀分散,还满足了催化过程中高效的物料传输需求,尽管TMPs和Pt NPs没有直接接触,它们之间仍表现出较强的电子相互作用。因TMPs、Pt NPs和介孔碳之间的协同作用提升了Pt的利用率和CO耐受性,Pt/Ni Co Px@NCNT-NG表现出较好的MOR活性和稳定性,此外,因石墨化碳的保护作用,将Pt/Ni Co Px@NCNT-NG暴露处理60天后,其活性几乎未发生衰减。
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