【摘 要】
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由于具有独特的物理性能和特定的化学性质，纳米催化剂具有许多传统催化剂无法比拟的优异特性，其高活性、高选择性和高稳定性的优点已被广泛应用于有机合成与石油化工行业。本文
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由于具有独特的物理性能和特定的化学性质，纳米催化剂具有许多传统催化剂无法比拟的优异特性，其高活性、高选择性和高稳定性的优点已被广泛应用于有机合成与石油化工行业。本文以合成多功能分子化合物为创新突破，利用功能化合物中的不同功能基团的不同作用，设计合成了可调控纳米Pd催化剂，解决了由传统方法制备负载型催化剂过程中金属含量与金属颗粒大小之间相互依赖的关系。通过原子层沉积技术(ALD)对不同合成方法制备的Pd催化剂进行修饰，解决了Pd颗粒因高温反应而聚结现象和碳氢化合物反应（如:氧化脱氢、裂化等）过程中催化剂表面结碳的问题，具有广阔的工业化应用前景。
论文通过修饰聚甲基含氢硅氧烷(PMHS)侧链基团，制备出同时具有三种基团的功能化合物，利用氢核磁共振波谱(1H-NMR)、硅核磁共振波谱(29Si-NMR)定量和定性计算表征以后，在该化合物的四氢呋喃(THF)溶液中加入醋酸钯(Pd(Ac)2)制备高分散的纳米Pd催化剂。通过控制与金属Pd配位的稳定基团(-CN)的密度从而达到调节金属颗粒大小的目的，通过控制还原基团(-Si-H)密度或金属Pd前驱体用量从而达到调节金属负载量的目的。并通过扫描透射电镜、傅立叶红外光谱仪、一氧化碳和氢气在Pd金属颗粒表面的吸附及电感耦合等离子体发射光谱仪等对合成纳米Pd催化剂进行表征。
论文对三种不同方法（离子交换法、原子层沉积法和原位生成法）合成的纳米Pd催化剂表面利用ALD技术进行氧化铝薄膜涂覆，经700℃高温处理以后，三种Pd催化剂表现出很强的热稳定性和抗积碳性。通过描透射电镜、一氧化碳在Pd金属颗粒表面的吸附强度和在线热重分析来对Pd催化剂进行表征。
论文将易于催化剂表面积碳的乙烷氧化脱氢反应(ODHE)作为特征反应，对表面未利用和利用ALD技术进行氧化铝涂覆的Pd催化剂催化结果进行对比，结果显示经ALD技术进行氧化铝循环涂覆的Pd催化剂具有更好的热稳定性和抗积碳性，同时还大大提高了目标产物乙烯的选择性。通过BET氮气吸附脱附过程表征修饰后的Pd催化剂结构，从而分析防止积碳的原因。
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