CdSe半导体纳米粒子点阵的光电特性及其表面等离激元调控

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半导体纳米粒子中,电子或空穴在各个方向上的运动都受到量子限制,带隙较块体材料增大,并产生独特的发光与光电转换特性。金属纳米粒子在表面等离激元共振下,能够通过电磁近场作用,影响半导体纳米结构的发光与光电过程。本论文通过制备具有清洁表面与均匀分布的CdSe纳米粒子点阵以及Ag/CdSe纳米粒子复合点阵,对上述效应进行了研究。本文的主要工作如下:  1.使用磁控等离子体气体聚集团簇束流系统制备CdSe纳米粒子点阵与Ag/CdSe纳米粒子复合点阵。制备出单分散性好、尺寸均匀、结晶度高、表面清洁的CdSe纳米粒子点阵,并通过二次沉积制备出Ag/CdSe纳米粒子复合点阵。  2.研究CdSe纳米粒子点阵的光吸收特性与光致发光性质。确定CdSe纳米粒子吸收边在2.8eV~3eV,对应的发光峰位在540nm~590nm,研究了光致发光波长与强度随温度的变化规律,观察到由于尺寸不均匀导致的发光波长的S形反常温度依赖关系。  3.研究了CdSe纳米粒子点阵的光电导及其随温度及光强的变化。分析了点阵中光电流的产生机理:在中等量子约束下,光生电子通过隧穿脱离纳米粒子,在点阵中进行量子输运,形成光电流。  4.在覆盖少量Ag纳米粒子的CdSe纳米粒子点阵中,观察到的光致发光强度增强2倍,发光衰减寿命显著变短。分析了光致发光的增强机理:Ag纳米粒子表面等离激元的近场耦合能缩短激子寿命,使电子以更快的速率与空穴复合,提高辐射复合率,增强光致发光。  5.观察到沉积了Ag纳米粒子的CdSe纳米粒子点阵的光电导有1到2个数量级的增加,并通过等离激元耦合对光生电子的增强淬灭机理进行解释:淬灭过程使逃逸出CdSe纳米粒子的光生电子数量显著增加,这些电子在纳米粒子点阵中传输,形成光电流。在Ag/CdSe纳米粒子复合点阵中,表面等离激元耦合增强光致发光与增强淬灭同时存在。前者存在于等离激元局域场有效作用范围内非直接接触的Ag纳米粒子与CdSe纳米粒子之间,后者存在于面间距在隧道穿透有效距离(~1nm)内的Ag纳米粒子与CdSe纳米粒子之间。对于低的Ag纳米粒子覆盖率,淬灭对于CdSe纳米粒子点阵总的光致发光影响有限,却能够对光电导产生显著的增强作用。
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