形成剂-甲烷水合物的热力学和动力学研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaozuzi2009
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天然气水合物由于其广泛的储藏量和燃烧的清洁高效性被很多国家列为战略能源。近年来国内外学者对水合物的基础地球物理性质、地质勘探和模拟开采等方面做了大量研究。本文针对传统天然气水合物开采方法开采成本高、效率低的关键问题,提出了一种新型的水合物法原位浓缩加热海水制造热盐水用于海底天然气水合物开采的方法,重点对这种新型开采过程的水合物形成剂进行优化、筛选,测定了水合物相平衡数据,研究了水合物法制备热盐水过程水合物形成/分解动力学,取得了如下创新性研究成果:  1、根据此新型开采天然气水合物的方法制备热盐水的要求,筛选出硫化环丙烷和环戊烷作为水合物形成剂,甲烷作为辅助气体。  2、模拟海底环境(277.15K,12MPa,3.5%NaCl aq),系统地研究了液体体积、环戊烷体积分数对环戊烷-甲烷-盐水体系水合物生成动力学的影响。在浓度为3.5%的NaCl溶液中,实验测定液体体积(180 mL,200 mL,220 mL,240mL),环戊烷体积分数(3%,5%,10%,15%)对甲烷气体消耗量、水合反应生成速率的影响。并在较优的反应条件下,测定了NaCl浓度随时间的变化情况。  3、采用图形法测定了不同浓度NaCl溶液中硫化环丙烷-甲烷水合物相平衡数据。实验测定了硫化环丙烷-甲烷水合物在284.88-300.47 K范围内、NaCl质量浓度为3.5~12%溶液中的相平衡数据,获得硫化环丙烷-甲烷水合物平衡相图,结果表明,该体系水合物相平衡压力随温度升高和盐度增大逐渐升高;并且在相同的温度条件下,其相平衡压力低于环戊烷-甲烷水合物。  4、根据相平衡实验数据计算了不同浓度NaCl溶液中硫化环丙烷-甲烷水合物生成/分解热。水合物生成/分解热的计算是采用C lausius-C lapeyron方程,计算结果表明硫化环丙烷-甲烷水合物的生成/分解热随着温度的升高而逐渐减小,随NaCl浓度的增加而减小。  5、将环戊烷和硫化环丙烷进行复配,分别以不同的比例混合来研究水合物形成剂对水合物相平衡的影响,为水合物应用技术的开发利用提供了基础理论和技术数据。
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