【摘 要】
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杂多酸是一类前过渡金属和氧原子形成的簇合物，由于它们好的水热稳定性与溶解性，以及从原子或分子水平上方便可调的酸碱性和氧化还原性，杂多酸在催化中有着广泛的应用。通过阴离
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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杂多酸是一类前过渡金属和氧原子形成的簇合物，由于它们好的水热稳定性与溶解性，以及从原子或分子水平上方便可调的酸碱性和氧化还原性，杂多酸在催化中有着广泛的应用。通过阴离子置换将杂多酸引入到离子液体中可以拓展离子液体的种类及应用领域，反过来，离子液体的阳离子也可以调变杂多酸的性质。
本文旨在合成新颖的杂多酸阴离子的离子液体，并将其应用于催化反应中，该研究工作为新型功能化离子液体的合成提供了一种新的策略。
1．将三种商用杂多酸固载在离子液体修饰的二氧化硅上，得到了基于杂多酸的负载离子液相催化剂。利用FTIR、XRD、XPS等手段对该催化剂进行了表征，并将其应用于醇的氧化。基于磷钨酸的负载离子液相催化剂活性最好，高产率（大部分＞93％）的得到了相应的羰基化合物。且该催化剂经过简单的过滤即可回收，重复使用七次效果较好。在反应过程中，磷钨酸在双氧水的作用下降解为{ P04[WO(02)2]4}3-，后者为催化活性组分。离子液体的种类对反应活性有重要影响，含卤素(Cl-、Br-)的离子液体有助催化作用，可能是由于卤素有利于磷钨酸降解成活性组分。
2．合成了一系列基于聚乙二醇和磷钨酸的离子液体，通过FTIR、NMR、HRMS、TG和DSC等手段表征了其结构，并将其应用于水相中醇的氧化。在优化条件下，高效的将环己醇等仲醇氧化成酮，并且该催化剂反应前后均不溶于反应体系，反应结束可方便的回收利用，重复使用五次活性没有明显下降。
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