【摘 要】
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随着各种微型化、集成化和高频化电子设备的爆炸式增长,电磁污染问题日益凸显,因吸波材料能从根本上减弱电磁波的危害,从而使其成为当前研究的热点。锰氧化物具有良好的介电损耗能力、适中的阻抗匹配、优异的耐候性及相对较轻的质量,是当前倍受关注的一类吸波材料,其晶型丰富、形貌多变、制备方法简单、产量大、成本低廉、自然界资源充足以及环境友好等特性,在吸波领域具有极大的应用潜力。但其损耗机制单一,电导率低,且匹配
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随着各种微型化、集成化和高频化电子设备的爆炸式增长,电磁污染问题日益凸显,因吸波材料能从根本上减弱电磁波的危害,从而使其成为当前研究的热点。锰氧化物具有良好的介电损耗能力、适中的阻抗匹配、优异的耐候性及相对较轻的质量,是当前倍受关注的一类吸波材料,其晶型丰富、形貌多变、制备方法简单、产量大、成本低廉、自然界资源充足以及环境友好等特性,在吸波领域具有极大的应用潜力。但其损耗机制单一,电导率低,且匹配厚度较大,与理想的宽频、轻质、强吸收的吸波材料相比仍有较大的差距。因此,如何在薄厚度时提高吸收强度与拓宽吸收频带成为锰氧化物吸波材料性能突破的关键所在。为了解决锰氧化物吸收强度较弱和吸收频带窄的问题,本论文通过“掺杂优化”和“复合增强”的策略逐步提升其电磁损耗能力,基于成分、结构双重优化的设计理念,调控锰氧化物的物理化学性能,增强磁损耗、丰富极化类型、优化电导损耗,实现锰氧化物电磁衰减能力的增强。本文通过掺杂和复合的策略进行设计以突破锰氧化物吸波材料性能的局限,使其在薄厚度下获得宽频吸收,并揭示锰氧化物复合材料吸波损耗的微观机理。具体取得如下研究结果:采用一步水热法制备Fe、Co、Ni掺杂的二氧化锰,实现微观形貌和晶体结构的双重调控,磁性元素在二氧化锰晶体形成过程中起导向作用,Fe、Co、Ni掺杂使棒状α-MnO2向粒状γ-MnO2、花状微球δ-MnO2和ε-MnO2转变。异质掺杂导致二氧化锰晶体内保留更多的晶格畸变,引起材料电导率的降低,P-MnO2、Ni-MnO2、Co-MnO2和Fe-MnO2的电导率分别为 1.39×10-3S.cm-1、2.56×10-5 S·cm-1、2.32×10-5S·cm-1、1.71×10-5S·cm-1。降低电导率对掺杂态二氧化锰的介电损耗和阻抗匹配有较大影响,导致整体介电损耗能力降低,但阻抗匹配有一定改善。另一方面,由于掺杂及其引起的缺陷,使得二氧化锰晶体内电子分布状态改变,产生磁矩,在电磁场作用下发生共振现象,增加磁损耗能力。采用一步水热法制备一系列相结构稳定的纤维团絮球状Ni掺杂二氧化锰,研究发现,调节样品中Mn和Ni的摩尔比,晶体中氧空位随之改变,材料的微结构发生细微变化,形成介孔二氧化锰分层结构,使电磁波更多地入射到材料内部而不被反射,增强极化损耗,实现多次反射和散射效应,增强微波吸收性能,最大反射损耗在15.7GHz处可达-32.7dB,有效吸收频带（RL<-10dB）能够完全覆盖X和Ku波段,实现共振频率动态调谐,电磁波在频率更低的S波段（2.95GHz）处能够达到-10dB下的有效吸收。锰氧化物中分别通过直流电弧等离子体技术引入具有磁性的铁纳米颗粒和良好导电性能的炭、通过水热法引入介电材料氧化锌,形成不同组分的二元复合材料体系。直流电弧炉反应腔中甲烷和氩气体积比为2:1时,MnO2@C复合材料微波吸收性能增强,匹配厚度仅1.5mm时,在频率为13.2GHz处的反射损耗达到-17.76dB,有效吸收带宽达3.52GHz;MnO2/ZnO复合材料具有良好的电磁波吸收性能,厚度仅为1.8 mm时,反射损耗达到-22.5dB,有效吸收带宽从11.70GHz到17.63GHz。不同组分的复合材料,丰富界面极化,耦合不同材料损耗机制,提高复合材料的微波吸收性能,实现薄厚度下宽带有效吸收。为进一步增强锰氧化物的吸波性能,根据磁电协同耦合机制,在氧化锰中同时引入磁性Fe纳米粒子和导电炭材料,形成嵌入多孔炭基质的Fe/MnO@C核壳胶囊复合材料,该结构约束了磁性Fe粒子的增长,阻断了铁核的团聚并阻碍碳导电网络的形成,调节Fe和MnO2投料质量比从9:1到6:4,样品的结晶石墨层厚度从11层减小为2-3层,电导率由10.16S·cm-1降低到4.72S·cm-1,介电损耗中增加的界面极化和降低的电导损耗共同作用,实现介电性能可调,吸收峰值从-11.23dB增强为-45dB,在厚度为2.0mm时,有效带宽达5.1GHz。本研究通过掺杂和复合的策略,在锰氧化物中引入多种损耗方式,实现了薄厚度（≤2.0mm）下的宽吸收频带,并增强其吸波能力,为完善锰氧化物复合吸波材料理论提供了基础。
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