【摘 要】
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用金属前驱体还原法合成3nm左右的铂纳米颗粒负载在碱性分子筛(Ca-ZSM-5和Mg-ZSM-5)上形成负载型催化剂,此催化剂能够有效催化室温下水体系中苯甲醇的选择性氧化反应制备苯甲
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用金属前驱体还原法合成3nm左右的铂纳米颗粒负载在碱性分子筛(Ca-ZSM-5和Mg-ZSM-5)上形成负载型催化剂,此催化剂能够有效催化室温下水体系中苯甲醇的选择性氧化反应制备苯甲醛。这个铂催化的苯甲醇氧化反应是一个绿色对环境无污染的过程,而且我们发现它的反应活性对其载体和反应所用的溶剂具有依赖性。当以碱性分子筛作为载体的时候,铂具有最好的催化活性,苯甲醇的转化率和选择性都在95%以上。而用HZSM-5作为载体,其催化活性有了明显的降低。最特殊的是用氧化镁作为载体的时候,铂完全失去了催化活性。根据催化实验的结果和用EPR检测到反应体系中的多种自由基(H·, HOO·,·OH),我们提出了一个涉及到铂、分子筛载体和水溶剂之间关系的反应机理。简单地说,根据Langmuir—Hinshelwood机理,醇分子是吸附在铂颗粒的表面的而氧气分子是吸附在铂和分子筛载体之间的界面上的。然后一个电子从铂表面迁移到氧气分子上,形成了Pt+和02+两个物种。接着苯甲醇分子的O-H键在铂的作用下发生断裂,表面的H+迁移到氧气分子上生成了HOO·自由基,继而在水溶剂的作用下,H·自由基和HOO-自由基相结合产生一个H202分子。这个分子的O-O键在铂和载体的双重作用下发生断裂,生成两个·OH,这两个·OH会去进攻那些吸附在铂表面的苯甲醇分子,夺取两个氢后生产苯甲醛和水。在整个反应中我们认为O-O键断裂是整个反应的决速步骤,加快其断裂就能提高反应速率。这种Pt/Ca-ZSM-5对苯甲醇的氧化的高选择性在铂纳米颗粒催化领域引起了众多研究者的兴趣,因为这种H物种从有机底物向铂表面迁移的现象为铂利用氧气催化碳氢活化提供了理论上的可能性。
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