催化精馏过程中多孔介质内传质特性的多尺度研究

• 作 者: 林毅雄
• 出 处: 福州大学
• 发表日期: 2018年01期
• 关键词: 催化精馏 多尺度 多孔介质 传质过程 格子Boltzmann方法 弥散 扩散

催化精馏技术是在同一设备中将催化反应与精馏分离有机地结合在一起,提高了反应的转化率与选择性,降低了设备能耗,节省了设备的投资,是具有良好发展前景的过程强化技术。催化填料是催化精馏过程的核心部件,在催化填料中存在传质与反应两个过程,这使得整个催化精馏过程变得尤为复杂。而且催化填料是一个复杂的多尺度多孔介质结构,在催化剂层上由催化剂颗粒堆积组成的较大尺度的多孔介质结构,在催化剂颗粒内由孔隙结构组成一个较小尺度的多孔介质结构。在本文中,以提高催化剂性能为目的,本文对催化填料的传质过程展开多尺度研究,将催化剂颗粒堆积形成的多孔介质结构作为本课题的宏观尺度,催化剂颗粒内的多孔介质结构作为本课题的微观尺度,采用格子Boltzmann方法研究这两个尺度上的传质行为。在宏观尺度上,本课题开发了一种格子Boltzmann模型来研究催化剂层内的传质行为,并计算了催化剂颗粒组成的多孔介质结构内的纵向弥散系数。研究结果表明,该尺度下的传质行为主要划分为三类。它们分别是机械弥散项、边界层弥散项和持液量弥散项,其中边界层弥散项和持液量弥散项也可表示为非机械弥散项。研究发现,在高Peclet数下,非机械弥散项对传质的影响大于机械弥散项。并且颗粒的内扩散系数对催化剂层传质有很大影响。同时建立了纵向弥散系数的拟合关联式,该关联式在较大的孔隙率范围(0.3～0.7)内均适用。在微观尺度上,本文对催化剂颗粒内的传质过程展开研究。树脂催化剂在催化精馏过程中应用最为广泛。树脂催化剂颗粒内主要存在两种传质行为,它们分别是孔道扩散与表面扩散。孔道扩散主要存在于较大的孔中如大孔或介孔,而受比表面积的影响的表面扩散主要存在微孔中。本文分析了工业上运用较多的商用树脂催化剂,结果表明树脂催化剂的内部仅存在大孔与介孔的梯级孔结构,所以孔道扩散为树脂催化剂的主要传质行为。通过对孔道扩散的研究发现,不同孔隙率下介孔数量对传质的影响是不同的,大孔孔径与介孔孔径的比值对传质性能的影响存在优化值,孔的生长方向对催化剂传质性能起到较大的影响。