【摘 要】
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众所周知,CO2等温室气体的排放量逐年增加,导致温室效应越来越严重,并且引发了冰川融化和生态失衡等问题。温室效应想要得到有效的缓解,必须采取措施严格控制CO2的排放。热电厂排放的烟气中含有大量的CO2气体,因此要对其中的CO2进行处理之后再排放。常规的CO2吸附剂对于CO2具有较高的吸附量,但是如果烟气中存在水蒸气,吸附剂会失效。因此,就需要研究在含湿环境中保持良好吸附性能的吸附剂。本文以吡咯单体
【基金项目】
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十三五国家重点研发计划（2017YFB0304202）；
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众所周知,CO2等温室气体的排放量逐年增加,导致温室效应越来越严重,并且引发了冰川融化和生态失衡等问题。温室效应想要得到有效的缓解,必须采取措施严格控制CO2的排放。热电厂排放的烟气中含有大量的CO2气体,因此要对其中的CO2进行处理之后再排放。常规的CO2吸附剂对于CO2具有较高的吸附量,但是如果烟气中存在水蒸气,吸附剂会失效。因此,就需要研究在含湿环境中保持良好吸附性能的吸附剂。本文以吡咯单体为材料,FeCl3等为氧化剂,在酸性溶液中以化学氧化法制备了耐水型吸附剂聚吡咯（PPy）材料。通过X射线衍射分析、傅里叶红外光谱分析、扫描电镜等表征手段表明合成的物质是聚吡咯（PPy）粉末,聚吡咯（PPy）材料在250℃范围内稳定性良好。本文探究了酸性溶液pH值、无机酸和氧化剂种类、氧化剂用量、反应温度、反应时间对聚吡咯材料CO2吸附性能的影响。结果表明,材料的吸附性能随着反应溶液pH值的增大而降低。选用HNO3、HCl、H2SO4作为无机酸时,制备材料的吸附性能相同。氧化剂分别选用CuCl2、FeCl3、（NH4）2S2O8、H2O2时,以CuCl2、FeCl3制备材料的吸附性能优于其他材料。以FeCl3做为氧化剂时,1 mL吡咯对应的FeCl3适宜用量为7.9 g,最佳合成温度为50℃,最佳合成时间为2.5 h。以CuCl2作为氧化剂时,1 mL吡咯对应的CuCl2适宜用量为12.5g,最佳合成温度为30℃。对各个条件制备的最优样品进行吸附热力学分析以及CO2/N2吸附选择性分析,结果表明,吸附热Qst和CO2/N2的吸附选择性随着CO2吸附量的增加而降低。穿透实验装置为实验室内自行组装搭建,利用它来测试不同条件制备的聚吡咯材料在某一温度、相对湿度的双组份CO2/H20吸附性能。结果表明:当HNO3溶液中pH为0.8、氧化剂选用FeCl3、反应温度为30℃时制备样品的双组份CO2/H2O穿透实验中CO2吸附性能最好,在温度为33℃、相对湿度为53%情况下的CO2吸附量为0.8 mmol/g。随着吸附温度从33,42,55℃变化,样品的CO2吸附量逐渐降低;随着相对湿度从15%,33%,52%变化,样品对于CO2的吸附量逐渐升高,结果表明在一定湿度范围内水蒸气的存在有利于聚吡咯材料对CO2的吸附。研究结果表明,聚吡咯在水蒸汽存在的情况下,可以保持较好的CO2吸附性能,并且CO2吸附量随着相对湿度的升高而增大。因此,聚吡咯可以应用于在含湿的工业烟气中进行CO2捕集,本研究具有重要意义。
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