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本论文采用从头计算分子动力学方法以及固有结构分析,研究了富含Te的液态Si-Te合金两种成分Si15Te85和Si20Te80以及过冷液态Si的微观原子结构和电子性质随温度的变化情况。主要研究内容包括:
一、液态合金Si15Te85和Si20Te80的微观原子结构和电子性质随温度的变化情况。模拟得到的两者结构因子随温度的变化趋势与中子散射实验一致。其中液态Si15Te85中:总配位数NTotal在773 K到1173 K之间随着温度升高而增加,这与经典的各向同性液体不同；偏键角分布函数gTeSiTe(θ)中108°附近的强峰与四面体键角位置十分接近,暗示了单晶Si2Te3结构中sp3轨道杂化形成的四面体结构在液态时仍有存留；gTeTeTe(θ)位于90°和160°左右的第二峰和第三峰表明Te原子周围可能残留皮尔斯扭曲结构,角度受限的三体分布函数则证实了Te原子周围这一局域结构的存在；高温时,电子态密度在费米能级附近有一下陷,随着温度的升高下陷逐渐变浅,主要是由于Te原子的p轨道变化引起的。液态Si20Te80的模拟结果同样表明了Si原子周围四面体结构和Te原子周围皮尔斯扭曲结构的存在。随着温度的逐渐升高,四面体结构逐渐被破坏和Te原子周围的皮尔斯扭曲结构的减少共同导致了两种成分中以诸多热力学量异常性质为表现的微观结构变化。两种成分的结构变化机制没有本质的区别。
二、过冷液态Si的微观原子结构和电子性质随温度的变化。我们的模拟温度范围直至熔点温度约600 K以下的深过冷区域。由均方位移与温度的线性变化可知,模拟得到的是平衡的液态体系。高温时,结构因子的第一峰右侧有肩的存在,随着温度的降低,肩逐渐变强成为一个小峰。而对相关函数在低温时第一峰后存在一个低峰,随着温度的升高,低峰高度明显降低到最后几乎消失。归纳可知:我们模拟结果显示过冷液态Si中有晶态Si普通结构和高压Si改性结构的残留,即金刚石四面体结构和β-锡结构。随着温度的降低,其中的β-锡结构成分逐渐减少,而金刚石四面体结构成分逐渐增加。配位数在整个温度区间无明显变化,即我们的模拟结果中没有发现非连续的液-液结构转变。