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近年来随着城市化进程与经济的迅猛发展，中国大气PM2.5污染事件频发，影响范围不仅局限于几个重点城市，而逐步呈现出以城市群为代表的区域性污染特征。京津冀、长江三角洲以及珠江三角洲地区，既是中国重点的经济区域，也是中国PM2.5污染控制的重点区域。PM2.5污染不仅降低大气能见度，也在很大程度上影响了人类的健康，甚至影响全球的气候变化。本论文于2014年7月至2015年4月在长江三角洲地区选取了上海、南京和宁波三个中心城市，每个城市在不同功能区设置3个采样观测站点，并选取临安大气本底站作为区域背景对照站点，开展了针对四季的PM2.5采集工作。基于对样品化学组分的分析和气象参数的分析，运用正定因子矩阵模型(PMF)，并结合后向气团轨迹模型(HYSPLIT)与潜在源因子分析模型(PSCF)，对长三角中心城市PM2.5的来源做出模拟。论文进一步通过分析不同类型的PM2.5污染过程，探究了长三角中心城市PM2.5污染过程的生消机制，为缓解长三角中心城市区域污染提供数据支持和理论依据。本论文的主要工作和结论如下: (1)采用称量法、离子色谱法、热光透射法、X射线荧光光谱法分别对长三角中心城市PM2.5的浓度水平、水溶性离子浓度、碳组分以及特征元素进行分析。长三角中心城市PM2.5季节性变化特征表现为:秋、冬季节较高(分别为92.1±46.1μg/m3和101±47.6μg/m3)、夏季最低(68.7±41.4μg/m3)。而空间分布特征则呈现为:南京(98.6±43.2μg/m3)＞上海(79.3±41.2μg/m3)＞宁波(74.8±39.2μg/m3)＞临安(68.7±28.3μg/m3)。PM2.5中生物质燃烧指示性离子(non-soil K+)和二次离子(SNA)在PM2.5中的占比均表现出秋季最高，而冬季燃煤指示性离子Cl-对PM2.5的贡献最高。PM2.5中EC与OC的相关性表明，除个别站点外，EC与OC具有相似来源。长三角中心城市PM2.5中地壳尘占比表现出冬季高于春季的特征，长三角中心城市春季降雨量较高，对地壳尘起到一定的冲刷和稀释作用。 (2)应用PMF模型对长三角地区中心城市PM2.5的来源进行解析，结果表明:机动车与二次气溶胶对中心城市PM2.5的贡献最为显著，不同季节中两者对PM2.5的贡献之和均接近52.2％。相比其他季节，春季扬尘贡献明显增强(6.25％)，夏季工业生产排放贡献占比较高(21.1％)，秋季生物质燃烧贡献最高(21.9％)，而冬季燃烧源贡献较高。上海机动车对PM2.5的贡献(30.1％)高于其他城市。南京市工业生产的排放贡献尤为突出(24.9％)。宁波市生物质燃烧对PM2.5的影响相对较大(25.8％)。宁波与临安PM2.5均受到10％左右海洋源的贡献。长三角中心城市与背景站点全年PM2.5的源解析结果表明，该区域PM25的来源为生物质燃烧(25.6％)、二次气溶胶(20.1％)、工业生产与机动车贡献相当（约17.0％）、燃煤(14.4％)和扬尘(1.50％)。 (3)运用HYSPLIT-4模型对长三角中心城市四个季度的气团轨迹进行聚类分析，结果表明春季气团来源最为复杂，当受到西南方向气团影响时，中心城市PM2.5浓度较高，并且PM2.5的酸度增强。长三角中心城市夏季均受到来自海洋的较洁净气团的影响，颗粒物浓度低于其他季节。秋、冬季长三角中心城市气团主要来自北方传输和中部短距离传输，北方气团带来了沙尘的影响，而中部气团增加了生物质燃烧的贡献。PSCF分析结果表明，除中国北部和西南地区的长距离输送外，长三角区域内部及周边排放也是PM2.5的主要来源。 (4)本地积累型PM2.5污染和传输型污染过程的分析结果表明，积累型污染过程中，瞬时PM2.5浓度值高达246μg/m3，其中SNA占比较高(46.9％)，以NO3-为最(27.2％)。传输型污染过程中不同中心城市PM2.5浓度与能见度呈现正相关的变化规律，但其浓度峰值在城市间出现时间上的滞后。SNA在PM2.5中占比为34.8-40.0％，传输型污染过程中NO3-占比出现骤降而SO42-占比保持稳定。PMF的来源解析结果表明，积累型污染过程中南京城区与郊区PM2.5来源分别以机动车(25.6-55.6％)与二次气溶胶(18.1-36.3％)为主。传输型污染过程中，中心城市PM2.5来源呈现出区域共性与城市特性。同时，二次气溶胶对PM2.5贡献(30.8％)在积累型污染过程中显著高于传输型污染过程(20.7％)。