数种半导体材料光谱测试新技术

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半导体材料已成为推动国家经济发展和科技进步的重要力量。半导体材料正逐步从块体材料向超薄层、低维纳米材料和宽带隙方向发展。半导体材料维度的降低使其产生了许多新奇特性和丰富的物理现象。特别是二维层状晶体材料中各种量子态以及可调的带隙使其在微电子及光电子领域有极大的应用潜力,正强有力地推动人们对更多种类的低维层状晶体材料的探索及其性质的研究。光谱技术是基于光(或者电磁辐射)与物质间的相互作用,用来研究半导体材料的声子谱、电子能带结构、组成结构等的测量技术。光谱技术凭借其较高的光谱分辨率、空间分辨率、高灵敏度以及对样品无损等优势,成为了表征半导体材料的重要手段之一。其中拉曼光谱作为一种高效无损的探测材料组分和晶格振动的表征技术,被广泛地应用于物理、化学、生物医药、材料科学等诸多领域;布里渊光谱可以获得材料的弹性常数、绝热压缩系数、黏性系数等,是研究材料弹性性质的有力工具;光调制反射光谱通过外加微扰对材料的介电函数进行调制,是一种高灵敏度的表征半导体材料能带结构的光学手段。进一步提升对半导体材料基础性质研究的能力,离不开实验技术的不断优化以及表征能力的逐步提高。本论文在半导体材料光谱技术方面分别总结了角分辨偏振拉曼光谱的测试方法、提出了共振拉曼光谱和布里渊光谱的新测量技术、发展了双调制的光反射光谱测量技术,并分析了由这些光谱反映出的半导体材料的光学性质,展示了这些光谱技术在半导体材料的声子性质和能带结构研究中的应用前景。本论文的主要研究内容和获得的成果如下:  一、详细总结了三种角分辨偏振拉曼光谱的实验配置以及偏振拉曼强度的计算方法。证明了偏振拉曼光谱的测量中,旋转样品的偏振拉曼测试技术与在入射/散射共同光路上旋转半波片的偏振拉曼测试技术是等价的,后者以其省时和易于操作的优点可以作为前者的替代。我们用高定向热解石墨验证拉曼强度对偏振配置的依赖性。高定向热解石墨可以作为二维晶体层状材料的代表模型,其G模强度在基平面上是各向同性的而在其边界面是各向异性的。当入射和散射偏振平行于其碳平面取向时G模拉曼强度达到最大值。这一特性有助于晶向的准确指认并被成功应用于多层氧化石墨烯薄膜的取向研究中。  二、基于可调谐滤光片和超连续光源,我们设计了一种结构简单、易于操作的显微共振拉曼光谱测量装置。利用透射光栅将超连续光源分光为半宽窄至亚纳米级别的连续可调的单色激发光源。将这一激发光源与可调谐边带滤光片和单光栅光谱仪耦合,可实现探测低至200cm-1、测量范围涵盖2000cm-1以及光谱透过率高至90%的共振拉曼光谱的测量装置。这种共振拉曼光谱测量装置的优异性能和可调谐能力在转角双层石墨烯的共振拉曼光谱的测量中得到了验证,充分展示了其在共振拉曼光谱测量中的应用前景。  三、通过利用一种基于体布拉格光栅陷波滤光片,我们成功将拉曼光谱仪的低波数探测下限降至~2cm-1(即60GHz)。在常见半导体材料声学声子的显微布里渊散射信号的测量上,这一装置有出色的表现,不仅光谱信噪比得到了显著提高,还大大缩短了测量时间。特别对于表面反射较强的不透明半导体材料,这种技术对其声学声子的探测效率要远远高于传统的基于法布里珀罗干涉仪的布里渊光谱仪。由布里渊散射频移所推得的材料横纵声学波声速和弹性常数与之前的研究结果有很好的一致性。这一研究展示了基于滤光片的超低波数测试技术在布里渊散射光谱测量中的能力和优势,将在一定程度上促进半导体材料声学声子的相关研究。  四、我们提出了将双调制技术、双单色仪技术与双通道锁相放大器相结合用来测试光调制反射光谱的新技术。双调制技术可以有效地消除光调制反射光谱中的瑞利信号和荧光信号的干扰,获得具有较高信噪比的光调制反射信号。利用双通道锁相放大器可以同时解调出反射光谱信号以及反射光谱信号的变化量,大大节省了采集时间,同时避免了多次采集时可能存在的系统误差。根据测量光谱的种类配置光源和对应的斩波器,并选择相应的参考信号作为输入,还可以实现反射光谱、荧光光谱、荧光激发谱和光调制反射光谱的原位测量。我们将此技术应用到半绝缘GaAs体材料的室温光调制反射光谱的测量中。除了小于泵浦光子能量的联合态密度临界点,我们还探测到了高于泵浦光子能量直至紫外波段的高阶临界点。这表明带隙以上光调制反射光谱的本质是光生载流子对内建电场的调制,从而拓宽了光调制反射光谱的应用范围。这将有助于半导体材料高阶临界点的研究。
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