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近年来我国经济发展迅速,能源消耗量巨大,结合我国富煤少油的国情,石油燃料日益匮乏,煤炭开采量大且因资源分布不均衡及开采处理的技术落后等原因导致煤炭资源的大量浪费,同时又造成严重的环境污染。在雾霾肆虐的今天,解决这种问题迫在眉睫。煤制天燃气工艺作为转化效率较高的能源获取途径,已实现工业化生产,是现代能源发展的一个重要方向。而CO甲烷化作为合成天然气的一个关键的步骤,非常具有研究意义。因此研究出一种高效的催化剂也是非常有必要的。 本文就Ni基CO甲烷化催化剂进行了一系列的研究。采用浸渍法分别以SiO2、Al2O3、TiO2为载体对其催化活性进行研究发现20Ni/SiO2催化剂的催化性能较差。20Ni/Al2O3催化剂的CH4选择性和CH4收率为三种催化剂中最高,并且该催化剂活性区间较大,热稳定性很好。20Ni/TiO2催化剂CO转化率为三种催化剂中最高可达99.9%。并且该催化剂的低温活性表现良好。 进一步采用浸渍法制备一系列xNi/Al2O3和xNi/TiO2催化剂以Ni负载量为对象进行研究。并采用BET、SEM、XRD、热重分析对其进行表征发现20%wtNi负载量的催化剂性能较好。少量Ni负载量的催化剂活性较差,而过量的Ni负载量则会使NiO颗粒发生团聚,造成催化剂的孔道结构堵塞,并且容易在反应过程中产生积碳,不利于反应的进行。 以20Ni/TiO2催化剂为研究对象向其中加入助剂Ca、Mg、Mn、La、Ce进行改性,并研究助剂及其添加量对20Ni/TiO2催化剂的影响。对所制备出的催化剂采用SEM、XRD、热重分析进行表征,对其进行活性评价,并研究了还原条件对催化剂活性的影响。结果表明这五种助剂的添加都提高了CH4的选择性,提升了20Ni/TiO2催化剂的寿命,并且都不同程度的促进了活性组分的分散。其中Ca和Mn助剂扩大了催化剂的活性温度区间,降低了催化剂的最佳活性温度。对助剂添加量的研究发现,Ca、Mg、Mn、La、Ce添加量分别为10%wt、2%wt、8%wt、8%wt、6%wt时催化剂表现出的性能最佳。对性能较佳的催化剂进行还原条件的研究发现,Ca助剂在500℃下等温还原性能较好;Mg助剂在400℃下等温还原性能较好;Mn助剂在400℃下程序升温还原性能较好;La助剂在600℃下程序升温还原性能较好;Ce助剂在500℃下程序升温还原性能较好。对反应后的催化剂进行的热重分析结果表明助剂Ca、La的添加促进了催化剂中的积碳物质生成,而助剂Ce的添加量对是否会产生积碳也有影响。