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铁氮共掺杂多孔碳（Fe/N/C）在电催化领域的广泛应用引起了研究人员的极大关注。实验与理论结果表明，Fe/N/C催化剂的催化活性很大程度上来源于镶嵌在石墨化碳层中的FeCxNy活性位点，而FeCxNy的几何结构（如配位数和构型）和电子结构（如石墨氮、吡啶氮）可以影响Fe活性中心的化学状态，从而对Fe/N/C催化剂的催化活性起到调控作用。此外，催化剂的多孔性不仅可以使催化剂暴露出更多的反应活性位，还有助于反应过程中的物质传输，这将极大地促进催化反应的进行。Fe/N/C催化剂大多通过煅烧铁盐和含氮有机物前驱体得到。但如果两种前驱体之间没有较强相互作用，在煅烧的过程中会导致铁原子发生聚集，从而对催化剂的催化性能产生不利影响。本论文中分别以聚离子液体（PILs）和沸石咪唑框架（ZIFs）材料为前驱体，设计合成了一系列Fe-N/C催化剂，并对其电催化氧还原（ORR）及电催化氮气还原（NRR）性能进行了研究。
（1）为了探究Fe/N/C催化剂的ORR活性及催化反应机理，该部分以1-乙烯基-3-乙基咪唑和二腈氨盐和五氰基氨合铁酸钠盐为前驱体、分子筛为模板，利用离子液体的咪唑基团与铁离子较强的相互作用，煅烧后制得铁分散性较好的FeCxNy/N-PC催化剂。ORR测试结果表明：相较于催化剂CxNy，引入FeCxNy活性位点极大地减小了FeCxNy/N-PC的ORR过电位及塔菲尔斜率，且FeCxNy/N-PC催化氧还原过程的电子转移数为四。进一步的密度泛函理论计算表明，该催化剂通过四电子缔合机理催化ORR，且速度决定步骤为生成H2O，对应的自由能能垒为0.51eV。此外，电子结构分析表明，FeCxNy/N-PC中的铁原子和氮原子间的协同作用促进了其ORR催化活性。
（2）为了进一步探究Fe/N/C催化剂的电催化性能，该部分在合成ZIF-8的金属前驱体中加入一定比例的FeCl2·4H2O，从而在ZIF-8晶粒中形成一定尺寸、均匀分布的ZIF（Fe）纳米团簇。煅烧后ZIF（Fe）纳米团簇形成铁纳米颗粒并镶嵌在ZIF-8形成的氮掺杂多孔碳骨架中，制得到多孔Fe-N/C催化剂。NRR测试结果表明，相较于未掺杂铁原子的N/C催化剂，铁原子的引入提升了Fe-N/C的NRR产率及选择性，这归因于Fe-N/C的多孔碳骨架中存在活性更高的NRR反应位点。其稳定性测试表明，样品Fe-N/C具有良好的稳定性。
总之，对Fe/N/C催化剂的电催化性能测试及理论研究表明：1）Fe/N/C催化剂中的FeCxNy活性位点不仅可以高效的催化ORR，还可提升其NRR活性。2）Fe/N/C催化剂中铁原子与氮原子间的协同作用提升了其电催化活性。
（1）为了探究Fe/N/C催化剂的ORR活性及催化反应机理，该部分以1-乙烯基-3-乙基咪唑和二腈氨盐和五氰基氨合铁酸钠盐为前驱体、分子筛为模板，利用离子液体的咪唑基团与铁离子较强的相互作用，煅烧后制得铁分散性较好的FeCxNy/N-PC催化剂。ORR测试结果表明：相较于催化剂CxNy，引入FeCxNy活性位点极大地减小了FeCxNy/N-PC的ORR过电位及塔菲尔斜率，且FeCxNy/N-PC催化氧还原过程的电子转移数为四。进一步的密度泛函理论计算表明，该催化剂通过四电子缔合机理催化ORR，且速度决定步骤为生成H2O，对应的自由能能垒为0.51eV。此外，电子结构分析表明，FeCxNy/N-PC中的铁原子和氮原子间的协同作用促进了其ORR催化活性。
（2）为了进一步探究Fe/N/C催化剂的电催化性能，该部分在合成ZIF-8的金属前驱体中加入一定比例的FeCl2·4H2O，从而在ZIF-8晶粒中形成一定尺寸、均匀分布的ZIF（Fe）纳米团簇。煅烧后ZIF（Fe）纳米团簇形成铁纳米颗粒并镶嵌在ZIF-8形成的氮掺杂多孔碳骨架中，制得到多孔Fe-N/C催化剂。NRR测试结果表明，相较于未掺杂铁原子的N/C催化剂，铁原子的引入提升了Fe-N/C的NRR产率及选择性，这归因于Fe-N/C的多孔碳骨架中存在活性更高的NRR反应位点。其稳定性测试表明，样品Fe-N/C具有良好的稳定性。
总之，对Fe/N/C催化剂的电催化性能测试及理论研究表明：1）Fe/N/C催化剂中的FeCxNy活性位点不仅可以高效的催化ORR，还可提升其NRR活性。2）Fe/N/C催化剂中铁原子与氮原子间的协同作用提升了其电催化活性。