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挥发性有机化合物(VOCs)在对流层大气化学中起着重要的作用,并对全球气候变化和大气环境有不可忽略的影响。植被排放的挥发性有机化合物(BVOCs),尤其是异戊二烯和单萜烯,不仅是对流层臭氧(O3)形成的重要的前体物,而且对二次有机气溶胶(SOA)的形成具有巨大的贡献。而无论是O3还是SOA均是大气中的重要二次污染物,影响着地气系统的辐射收支,进而影响气候变化。中国幅员辽阔,植物种类繁多,是世界上植物资源最丰富的国家之一。因此,中国植被VOCs排放及其对大气二次污染物的影响研究对深入理解植被与大气之间的相互作用及中国地区空气质量和气候变化具有重要的意义。本文应用NASA/GEOS同化气象场资料GEOS-4驱动全球三维大气化学传输模式GEOS-Chem和耦合在其中的BVOCs排放估算模块MEGAN,使用固定的人为活动排放资料,研究2001-2006年中国地区植被VOCs排放的年际变化及其对大气中臭氧和二次有机气溶胶浓度年际变化的影响。
为了更客观的描述中国植被的分布状况和准确模拟中国地区BVOCs排放状况,本文基于由卫星获得的MODIS土地覆盖产品和叶面积指数,根据中国气候分区条件和植被实际分布状况,更新考虑21种植被功能类型(PFTs)及模式中有关植被参数,使模式能够考虑植被年际变化对BVOCs排放的影响。研究结果表明,2001-2006年中国地区年平均BVOCs排放量约为13.4.8 Tg Cyr-1,其中异戊二烯、单萜烯和其它VOCs分别占其中的71.2%,21.0%和7.8%。模拟得到的中国BVOCs排放量具有明显的年际变化。1月和7月异戊二烯排放量的年际问相对平均变率在区域上变化分别为21-42%和15-28%;1月和7月植被排放单萜烯的量在此期间相对平均变率也分别为14-32%和10-21%。从总体上看,异戊二烯排放的年际变化幅度要大于单萜烯排放变化。通过分别固定植被参数或气象参数一系列敏感性试验可知,异戊二烯排放量的年际变化受气象参数年际变化的影响较大,而单萜烯排放量的年际变化则对植被分布面积及叶面积指数的年际变化更为敏感。
在固定人为排放的前提下,定量研究模式模拟的中国地区近地面O3和SOA浓度的年际变化特征及其主要驱动因素。在气象与植被参数年际变化的综合作用下,1月近地面O3浓度年际间的平均偏差大致为0.8-3 ppbv,而7月份时近地面O3浓度年际间平均偏差更为明显可达3-5 ppbv。敏感性试验结果表明,气象参数的年际变化是影响O3浓度年际变化的最主要的驱动因素。中国近地面SOA浓度具有明显的年际变化特征。1月份近地面SOA浓度在大部分地区年际间平均偏差较小,仅在西南地区有比较明显的年际变化(5-15%)。7月中国东部地区近地面SOA的浓度的年际相对平均变率大致在10.35%之间。定量评估气象参数及植被分布年际变化各自对近地面SOA浓度年际变化贡献的敏感性试验结果显示,气象参数的年际变化较之植被的年际变化,是近地面SOA浓度年际变化的最主要的驱动因素。这是因为气象参数不仅影响形成SOA的化学反应速率、输送和沉降等过程,还会通过影响植被VOCs排放的变化间接影响SOA浓度。植被参数变化对近地面SOA浓度年际变化的贡献虽然比气象参数的影响小得多,但从其影响SOA浓度年际变化的量级上看,植被年际变化的影响仍是需要考虑的因素之一。区分气象参数直接影响和植被VOCs排放变化间接影响的研究结果表明,仅在植被VOCs排放年际变化的驱动下,夏季近地面O3和SOA浓度年际变化范围大约在2-5%。
运用2004-2006及1986-1988年GEOS-4再分析气象场资料驱动GEOS-Chem,研究中国地区1980s-2005年间气象场与土地覆盖变化对BVOCs排放及近地面O3和SOA浓度变化的贡献。模拟结果表明,中国地区2005年BVOCs年排放总量相比1980s年代末增加了6.7%。土地覆盖变化使得中国地区BVOCs排放总量减少(-7.4%)。这主要由二十年间城市面积扩张及植被覆盖面积变化引起的。与此相反,2005年与1980s气象场差异使得中国地区BVOCs排放量总体上表现为增加(10-20%)。在气象场、植被、BVOCs排放变化的综合作用下,中国大部分地区夏季平均近地面O3浓度可增加1.6 ppbv。而2005年中国年平均SOA浓度相比于1980s年平均SOA浓度增加了5%,其中土地覆盖变化使得中国东南、西南及东北地区年平均近地面SOA浓度减少了1-4%。