二氧化铈纳米管负载金催化一氧化碳氧化的研究

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CeO2纳米材料负载活性物质能促进Ce4+的还原,使氧空位增多;从而促进活性氧物质的活化与流动加强催化剂活性组分与CeO2载体的相互作用。CeO2纳米材料负载金属或金属氧化物制备的催化剂往往具有较好的催化活性,不同形貌的二氧化铈表现出不同的催化效果,纳米管由于其具有一些潜在的性能而受到追捧。金催化剂在催化CO氧化反应中具有特别优越的活性,所以本文选择二氧化铈纳米管为载体负载金制备催化剂并研究其催化CO氧化性能,同时考察不同气体处理、铁组分的加入对催化活性的影响。具体研究内容如下:1.以Ce(OH)CO3为前驱体用水热法制备二氧化铈纳米管,通过沉积沉淀法负载含量为1%、3%的金,为了进行对比,选择同样方法制备以二氧化铈纳米立方体为载体的金催化剂。测试催化CO氧化的活性,对比发现二氧化铈纳米管作为载体催化效果比纳米立方体好,通过BET,H2-TPR,XPS,TEM,SEM等表征分析发现由于纳米管与纳米立方体暴露的晶面不同,因此与金之间相互作用不同,Au/CeO2-NT催化剂含有更多的氧化态的金与三价的铈从而氧空位增多,使活性氧变多,流动性变快,大大提高氧与CO反应的速度。2.选择未煅烧的催化剂Au/CeO2-NT(3%)进行不同气体预处理,发现氧气处理后的催化剂相比于煅烧后的催化剂活性要好,这是因为氧气处理催化剂后,使催化剂表面呈富氧状态,载体表面的活性氧物质增多,使气态氧更易被活化,有利于反应的进行。3.选择活性较差的催化剂Au/CeO2-NT(1%)加入金属铁进行改性,制备出铁组分含量分别为0.2%、0.4%、0.6%、0.8%、1%催化剂,发现铁加入使活性有很大的提高,1%Au0.4%Fe/CeO2-NT催化剂活性最好,在80℃时将CO完全转化。通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、ICP表征,发现主要是因为铁的加入使催化剂的比表面积增大,活性成分分散度增大;可能生成的铁与金的固溶体以及铁与金之间、铁与载体之间的作用都能使催化剂活性提高。总的来说二氧化铈纳米管作为载体负载金催化CO氧化活性较好,通过O2、N2处理以及铁的加入都能使催化活性变好,并通过一系列表征分析出原因。
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