【摘 要】
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随着化石能源储量的逐渐减少和使用过程中带来的环境污染问题,寻求新型可再生绿色能源刻不容缓。含量丰富且无污染的氢能是良好的替代能源。然而,如何实现高效的安全储氢及长距离的运输成为氢能发展的关键。有机液态储氢技术利用加氢-脱氢反应的可逆性将氢能储存为液态,确保运输的安全性,被视为极具潜力的储氢方式。常见的储氢载体主要是不饱和液态氢化物（如苯、萘、吡啶、烯烃、炔烃等）。综合考虑脱氢产物对人体伤害及高质量
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随着化石能源储量的逐渐减少和使用过程中带来的环境污染问题,寻求新型可再生绿色能源刻不容缓。含量丰富且无污染的氢能是良好的替代能源。然而,如何实现高效的安全储氢及长距离的运输成为氢能发展的关键。有机液态储氢技术利用加氢-脱氢反应的可逆性将氢能储存为液态,确保运输的安全性,被视为极具潜力的储氢方式。常见的储氢载体主要是不饱和液态氢化物（如苯、萘、吡啶、烯烃、炔烃等）。综合考虑脱氢产物对人体伤害及高质量储氢密度等,甲基环己烷（MCH）为最佳储氢载体。基于前期研究基础,本文重点对Pt基负载型催化剂进行改性研究,采用共沉淀法在恒定p H值条件下制备出Ce-Al和La-Mg-Al载体,经超声辅助手段浸渍负载Pt,再经煅烧及H2还原制得Pt/Ce-Al-O和Pt/La-Mg-Al-O催化剂。同时将活性组分Pt直接引入到Ce-Mg-Al类水滑石载体中,再通过浸渍方法负载助剂K,最后经煅烧及H2还原制得Pt-K/Ce-Mg-Al-O催化剂。利用XRD、BET、TG、H2-TPR、H2-TPD、NH3-TPD、CO2-TPD、TEM、Raman、CO-Chemisorption等多种不同表征技术研究了三种催化剂内部的物理结构及化学性质。并以MCH为反应底物考察了制备方法、Ce/Al摩尔比、La含量、K含量、还原温度和反应温度等因素对反应的影响,主要内容如下:（1）Pt/Ce-Al-O催化剂,载体中Ce/Al摩尔比对Pt的分散有很大的影响。合适的摩尔比能增加表面金属Pt的分散性,使Pt在较低温度下被还原。对于Pt/La-Mg-Al-O催化剂,La改性增大了载体的孔容和孔径,促进了金属Pt的再分散,继而减少了Pt的粒径。而Pt-K/Ce-Mg-Al-O催化剂,少量K的添加,不仅促进活性组分Pt的分散,还通过金属之间的相互作用稳定了Pt,增加了Pt的抗烧结能力。（2）三种催化剂都表现出良好的脱氢活性。催化MCH脱氢转化为甲苯的选择性都大于99%,没有检测到其他产物,在反应温度325℃,MCH进料速率为0.1 m L/min条件下,当Pt/3Ce-Al-350催化剂用量0.5 g时,MCH平均转化率为96.8%,释氢速率为934.1 mmol/gPt/min。在其他反应条件不变的情况下,Pt/8-La-Mg-Al-O催化剂在320℃反应时,MCH平均转化率为98.6%,释氢速率为951.8 mmol/gPt/min。对于Pt-K-0.1/Ce-Mg-Al-O催化剂,MCH平均转化率为98.5%,释氢速率为951.0 mmol/gPt/min。
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