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自2004年石墨烯在实验上被成功剥离以来,二维（2D）材料的大家族就迅速地发展起来。这些新材料出现带来了一些新奇的性质,而通常这些性质是它们所对应的三维块体材料不存在的。考虑到有越来越多的二维材料被理论预测以及实验合成,我们可以对其进行灵活地组装来构建范德瓦尔斯异质结（层与层之间靠范德瓦尔斯力结合）,这样可以进一步丰富其电子性质并拓展其应用。这些材料的电子性质还可以通过一些外部的手段进行调控,使得二维材料及其异质结在新型电子器件、多功能器件方面有潜在的应用。近年来,除了电子性质,二维材料中的能谷性质也逐渐引起了人们广泛关注。基于能谷性质开发的能谷电子器件,具有功耗小、传输距离远、稳定性好等优点。在本论文中,我们系统地研究了二维材料及其异质结的结构、电子、磁学和能谷等性质,并且通过外部手段（改变堆叠构型、应力、外电场、掺杂、极化反转）对这些性质进行了调控,揭示了其在隧道场效应晶体管、能谷电子器件、非易失性存储器件等方面的应用潜力,我们还对其中一些内在的物理机制进行了分析,为二维材料及其异质结的进一步发展提供了一定的指导。本论文总共分为以下几个章节:第一章关于二维材料及其异质结的背景介绍以及能谷材料的进展;第二章概述DFT基础理论知识和使用的软件;第三章研究了具有Ⅲ型能带对齐的二维WTe2/HfS2异质结的电子性质及其调控;第四章研究了磁性掺杂和近邻耦合作用对二维能谷材料CrX2（X=S,Se）能谷极化的调控;第五章研究了 2H-VSe2能谷的非易失性调控;第六章进行简要总结,并对异质结的发展和能谷性质的进一步探索进行展望。本论文的主要研究内容和结论:（1）范德瓦尔斯（van der Waals,vdW）异质结在基础研究和新器件组装等方面引起了人们广泛的关注。目前,大多数范德瓦尔斯异质结表现为Ⅰ型或Ⅱ型能带对齐,只有少数体系具有Ⅲ型能带对齐。通过第一性原理研究,我们发现WTe2/HfS2异质结具有少见的Ⅲ型能带对齐方式,这为开发隧道场效应晶体管提供了一个理想平台。此外,我们发现WTe2/HfS2异质结的电子特性可以通过施加外部应力和电场进行有效调制。值得指出的一点是,在应力或电场的作用下,可以实现WTe2/HfS2异质结的能带对齐方式从Ⅲ型到Ⅱ型的转变,这为设计可控多功能器件提供了参考。我们的研究不仅预测了具有Ⅲ型能带对齐的范德瓦尔斯异质结,而且为在该体系中实现多种能带对齐方式的可控转换提供了思路。（2）利用能谷自由度作为信息载体一直是基础研究和应用研究的热点。利用第一性原理方法,我们发现单层CrX2（X=S,Se）是一种新颖的二维能谷材料。该材料在价带表现出较大的能谷自旋劈裂,这对于能谷自由度的应用非常具有吸引力。更重要的是,通过与单层CrCl3的近邻耦合,我们在单层CrX2中实现了能谷极化,且发现其能谷极化依赖于能谷堆叠构型。此外,我们还证实,通过磁掺杂V和Mn原子可以获得单层CrX2的能谷极化。特别是对于V原子掺杂的单层CrSe2,其带隙中没有引入杂质态,有利于其实际应用。因此,我们的这一工作提供了一个有潜力的二维能谷材料,并给出了实现能谷极化的有效方法。（3）通过外部手段对二维材料能谷性质进行非易失性调控是发展优异信息技术的一个重大挑战。在这里,我们通过构建能谷材料单层2H-VSe2与铁电材料单层Sc2C02的异质结,证明引入铁电衬底是实现对能谷性质进行非易失性控制的有效方法。当异质结中铁电极化方向沿-z方向时,体系表现出铁磁半导体性质,并存在罕见的本征能谷极化,其自发能谷极化值达到了 234meV。通过瞬时电压反转铁电极化方向后,体系铁磁性得以保留,但发生半导体到半金属的转变,这消除了能谷电子学应用的可能性。这意味着可以通过瞬时电压在2H-VSe2/Sc2CO2异质结中实现能谷的可逆控制。因此,我们的工作为实现纳米级能谷电子器件的非易失性控制提供了一个有前景的方法,并有助于设计新颖的可控器件。