【摘 要】
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有机热活性延迟荧光（Thermally activated delayed fluorescence,TADF）材料具有不含稀有金属原子、可充分利用单三线态激子发光等优点,成为新一代电致发光材料。自2009年以来,TADF材料一直是科研人员关注的焦点。在过去十多年中,TADF材料及其器件已取得飞速发展,器件效率可与传统磷光器件媲美。然而,目前报道的TADF材料大都存在溶解性和成膜性差,仅用于全蒸镀
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.51773021,51911530197,U1663229）； 江苏省六大人才高峰项目（XCL-102）； 江苏省高校自然科学基金（No.19KJA430002）；
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有机热活性延迟荧光（Thermally activated delayed fluorescence,TADF）材料具有不含稀有金属原子、可充分利用单三线态激子发光等优点,成为新一代电致发光材料。自2009年以来,TADF材料一直是科研人员关注的焦点。在过去十多年中,TADF材料及其器件已取得飞速发展,器件效率可与传统磷光器件媲美。然而,目前报道的TADF材料大都存在溶解性和成膜性差,仅用于全蒸镀器件。与真空蒸镀器件相比,溶液加工型器件具有工艺制备简单、成本较低,易于控制掺杂浓度等优点,是实现大面积显示及柔性终端的重要手段。因此,发展高效可溶液加工的TADF材料具有重要的科学研究意义。针对可溶液加工的蓝光材料存在的种类固化、发光效率低、材料性能单一等关键科学问题,本论文立足新材料,通过合理的分子构筑,设计合成一系列基于三（三唑）并三嗪受体单元的给-受（D-A）体型TADF蓝光材料;通过核磁共振氢谱、碳谱、飞行时间质谱及X射线单晶衍射确证其分子结构;通过密度泛函理论计算分子的前线轨道电子云密度分布、单线态及三线态能级,从理论上分析其TADF性能;利用稳态/瞬态荧光光度计、循环伏安法、热失重分析法等手段研究材料的光物理、电化学及热力学等性能;以这类TADF材料为器件的发光层,通过溶液加工过程制备有机发光器件,研究分子结构与器件性能间关系。论文的主要研究内容如下:（1）设计合成了一种新型的受体单元—三（三唑）并三嗪单元（tristriazolotriazine,TTT）;在TTT周围引入咔唑类（Cz）给体单元,构建了一类D3-A型化合物o-TTT-Ph-3Cz、m-TTT-Ph-3Cz和p-TTT-Ph-3Cz,初步探讨给受体单元连接位置对材料性能的影响。研究表明:化合物m-TTT-Ph-3Cz和p-TTT-Ph-3Cz具有良好的热稳定性能,其失重5%时的热分解温度都大于380oC;化合物o-TTT-Ph-3Cz、m-TTT-Ph-3Cz和p-TTT-Ph-3Cz均不具有TADF性质,它们在溶液和掺杂薄膜中呈现出深蓝光发射;以m CPCN为主体材料,以（o,p,m）-TTT-Ph-3Cz化合物为掺杂材料,制备溶液加工型电致发光器件;器件最大发射峰均<420 nm,最高外量子效率(EQEmax)为3.76%。研究表明TTT单元可作为构筑蓝光材料的受体单元。（2）在第一章的研究基础上优化分子结构,改变给体单元（叔丁基咔唑、吖啶衍生物）的种类,构建了新型的D3-A“星型”材料TTT-Ph-3Cz、TTT-Ph-3Ac和TTT-Ph-3BAc,详细研究其结构与性能的关系。研究结果表明:TTT-Ph-3Cz仅为传统荧光材料,而TTT-Ph-3Ac和TTT-Ph-3BAc在溶液和固体薄膜中都具有明显的TADF特性,并且TTT-Ph-3BAc还具有聚集诱导发光效应;以这类化合物为掺杂剂,制备溶液加工电致发光器件,基于这类化合物的电致发光器件呈现出强烈的蓝色发射:化合物TTT-Ph-3Cz的器件在426nm处的EQEmax为3.45%,TTT-Ph-3Ac在480 nm处的EQEmax为9.73%,TTT-Ph-3BAc在498 nm处的EQEmax为6.73%。研究结果证明改变给体单元的种类可以获得TADF蓝光材料。（3）为了进一步探讨基于TTT单元的TADF蓝光材料的结构-性能关系,本章通过改变给体单元的数目,研构建了一类基于TTT单元的D-A和D2-A型TADF材料TTT-Ph-Ac和TTT-Ph-2Ac,详细研究给体单元数目对材料性能的影响。研究结果表明:化合物TTT-Ph-Ac和TTT-Ph-2Ac具有明显的TADF特性,其在溶液和固体薄膜中呈现出强烈的蓝光发射,最大发射波长为468 nm和471 nm。基于TTT-Ph-Ac的溶液加工器件最大发射峰为468 nm,其EQEmax为3.07%;基于TTT-Ph-2Ac的溶液加工器件最大发射峰为486 nm,其EQEmax为9.0%。研究结果表明,减少给体单元的数目,有利于减少分子内电荷转移效应,促使材料发射光谱蓝移,获得色饱和度更高的蓝光材料。
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