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甲醇作为重要的化学中间体之一，其生产工艺简单，投资和生产成本较低。然而伴随着甲醇产能快速增长，拓宽甲醇下游产品如二甲醚(DME)、甲缩醛(DMM)、甲酸甲酯(MF)以及聚甲氧基二甲醚(PODEn)等成为有效解决甲醇产能过剩、提高其附加值和竞争力的重要手段。石墨烯作为一种周期性紧密堆积的二维碳纳米材料，因其独特的表面结构和物理化学性质在许多化学反应中表现出优良的催化性能。本论文工作分别对石墨烯和石墨烯—碳纳米管三维复合材料担载的金钯双金属催化剂上甲醇选择性氧化制甲酸甲酯以及氧化石墨烯固体酸催化剂上甲醇（甲缩醛）与三聚甲醛合成聚甲氧基二甲醚的反应进行了详细研究，主要研究内容和结论如下: (1)石墨烯及石墨烯—碳纳米管3D复合材料担载的AuPd双金属催化剂上甲醇选择氧化制备甲酸甲酯:采用沉积—沉淀法制备了一种均匀分散在石墨烯表面上的双金属AuPd纳米颗粒催化剂(AuPd/Gr)，该催化剂在甲醇选择性氧化反应中具有很高的活性和甲酸甲酯选择性;在70℃下，甲醇转化率达90.2％、甲酸甲酯选择性为100％，TOF值高达0.377 s-1。研究结果表明，石墨烯独特的片层结构、Au和Pd与石墨烯的强相互作用以及双金属间的协同作用，赋予了AuPd/Gr优异的甲醇选择氧化制备甲酸甲酯催化性能。 进一步，针对石墨烯在催化剂成型过程中易团聚、造成部分AuPd活性位被包覆等问题，将碳纳米管与石墨烯掺杂，形成三维Gr-CNT复合材料，用以制备AuPd双金属催化剂。研究表明，碳纳米管掺杂石墨烯可有效增加石墨烯片层间距和比表面积、提高AuPd分散度、降低AuPd颗粒尺寸，从而有效提高其低温催化活性;在石墨烯—碳纳米管复合材料为载体的Au-Pd/Gr-CNT(5)催化剂上，45℃时就可实现42.5％的甲醇转化率和100％的甲酸甲酯选择性、TOF值高达150 h-1。 (2)氧化石墨烯催化剂上甲醇（甲缩醛）与三聚甲醛制备聚甲氧基二甲醚:首次将氧化石墨烯(GO)作为固体酸催化剂应用于甲醇与三聚甲醛反应制备聚甲氧基二甲醚，考察了反应温度、时间、催化剂用量以及溶剂等对合成反应的影响。结果表明，在120℃、10h和GO用量5wt.％的无溶剂条件下，三聚甲醛转化率可达92.8％，PODE2-8选择性为30.9％。采用模型分子模拟氧化石墨烯上不同官能团（羟基、羧基、环氧基、磺酸基等）和选择性去除氧化石墨烯羟基、羧基和磺酸基等方法，发现磺酸基为GO催化剂主要活性中心，羟基和羧基的存在可与底物形成较强的氢键作用，有利于底物在催化剂表面吸附和转化;这些基团在氧化石墨烯表面的协同作用促进了PODEn的合成。 以甲醇和三聚甲醛为原料制备聚甲氧基二甲醚在反应过程中会生成H2O，导致长链产物PODEn的水解而形成半缩醛副产物，影响聚甲氧基二甲醚产品质量。为此，对氧化石墨烯在甲缩醛和三聚甲醛为原料制聚甲氧基二甲醚中的催化性能进行了研究。结果表明，以甲缩醛替代甲醇为原料，有助于提高PODE2-8的选择性;当GO用量为5wt％、甲缩醛与三聚甲醛摩尔比为2时，在100℃下反应时间10h，三聚甲醛转化率可达94.6％，PODE2-8选择性为85.9％，优于其他固体酸催化剂。