乙烯环氧化制环氧乙烷催化剂失活研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangchengwang0
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本文使用单管中试评价装置模拟工业环氧乙烷生产装置的工艺条件测试实验室制备的银催化剂YS-58的失活过程,并与工业银催化剂YS-7和S-8A的工业运行结果做比较,实验结果表明:银催化剂的活性和选择性均随着反应时间的延长而衰减,催化剂YS-58的衰减速率远大于催化剂YS-7和S-8A。  针对银催化剂的失活原因,使用SEM、XPS、XRD、XRF、TPD-TPR、红外光谱以及孔径分布仪等仪器对使用前后的催化剂进行了表征。在SEM中观察到由于烧结而导致催化剂表面的结构形态发生了很大变化;红外光谱、XRD和XRF表征结果说明银催化剂在反应后没有发生积碳和中毒现象,银和助剂铯等元素的流失很少;XPS和TPD-TPR测试表明反应后催化剂表面银、铯等元素的化学形态发生了变化,表面吸附氧的性质也发生了改变,这是由于烧结改变了Ag与Al2O3载体以及助剂之间相互作用的结果,也是导致催化剂性能下降的主要原因;孔径分布测定结果说明了载体性质的变化也对银催化剂的性能产生了不利影响。  为进一步证实温度对催化剂烧结的影响,在电阻炉中进行了银催化剂的烧结实验,实验表明:银粒子随温度的升高和时间的延长而长大,失活较慢的催化剂其银粒子长大速率也较慢,可见烧结对催化剂的失活产生了重要影响。  为了延缓银粒子的烧结长大,进行了助剂修饰实验,实验结果表明:采用合适的助剂修饰载体或催化剂,均能有效地延缓催化剂的失活,提高催化剂的稳定性。
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