基于石墨烯/金纳米星复合物的光热协同光动力抗癌效应及其成像研究

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目前,构建兼具生物成像和治疗的多功能纳米复合物,是癌症高效诊治的最有前景的途径之一。光动力治疗和光热治疗是较新颖、安全、高效的肿瘤治疗方式,其分别通过特定波长的激光照射进而产生单线态氧和局部高温,最终达到杀伤肿瘤的目的。通过纳米技术将两种非侵袭性的治疗方式结合在一起,实现高选择性的破坏对肿瘤组织,有利于降低副作用和提高治疗效率。其中,在单波长触发下同时实现两种方式,减少光照强度和时间是难点之一。鉴于上述研究背景,本文选用比表面积大的氧化石墨烯为药物输送载体,通过原位生长法,将金纳米星修饰在氧化石墨烯表面得到GO-AuNS纳米载体;进一步,将生物相容性好的端基修饰巯基和氨基的PEG(HS-PEG5000-NH2)通过金-硫键连接到金纳米星表面以提高其稳定性。透射电镜结果表明金纳米星均匀地分散氧化石墨烯表面上,其粒径为40nm左右。核磁氢谱结果也证实PEG的成功连接,热重分析得到PEG的重量百分比高达25%。GO-AuNS/PEG的体外溶血率都低于10%,表明其具有较好的生物相容性。同时,GO-AuNS/PEG具有较好的体外光声成像能力和热成像能力。为实现光热治疗与光动力治疗的联合治疗,进一步通过π-π堆积的方式将光敏剂分子(Ce6)负载到氧化石墨烯的表面得到光敏复合物GO-AuNS/PEG/Ce6,载药率高达30%左右,并具有良好的热光热转换效率和单线态氧产率。体外细胞毒性和细胞内吞实验结果表明,GO-Au NS/PEG/Ce6具有较高的生物相容性,能将光敏药物高效地输送到靶细胞EMT6内。在660nm的激光照射下,在功率密度为2W/cm2时GO-AuNS/PEG/Ce6纳米复合物具有显著的光热与光动力协同抗癌效率,产生的光热效应和单线态氧对亚细胞器溶酶体和线粒体的具有显著增强的破坏作用,进一步证实了协调治疗的能力。进一步,构建EMT6小鼠肿瘤模型,在660nm的激光、3W/cm2的功率密度照射肿瘤部位10min,肿瘤增长曲线、肿瘤大小、小鼠体重、肿瘤部位升温情况、组织HE染色等结果均表明,光动力治疗和光热联合治疗具有显著的协同治疗效果,联合治疗组的肿瘤消失只留下结痂。本论文的研究结果表明,二维光敏复合物GO-AuNS/PEG/Ce6具有高效的光声成像和光热与光动力的协同抗肿瘤的能力,有望为肿瘤的高效诊断和治疗提供一种多功能的纳米复合药物,具有重大的应用前景。
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