中国背景区域大气挥发性有机物(VOCs)的组成、化学活性及来源研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ah20090907
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挥发性有机物(volatile organic compoundsVOCs)是对流层二次污染物臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物。部分VOCs物种还会对人体健康产生危害,因此VOCs的组成、来源等引起了广泛的关注。然而,目前大部分有关VOCs的研究都集中在城区,对背景地区VOCs的研究相当缺乏,本论文利用不锈钢钢瓶采样、三步冷冻浓缩进样-GC/MS分析技术分析了六个背景站点大气中VOCs的组成和浓度变化,计算了不同背景站点大气中VOCs的化学活性,结合源解析模型和后向轨迹对大气中VOCs的来源进行了解析,得到以下主要结论:  1)2012~2014年83种VOC关键组分在不同背景点的平均浓度为0.04±0.8~6.39±3.81 ppbv,各背景点总 VOCs(TVOCs)的平均浓度为5.6±3.7~23.2±16.9ppbv,其中鼎湖山地区TVOCs平均浓度最高,其次是长白山、沙坡头、兴隆和贡嘎山,纳木错最低。  2)受温度和人为活动的影响,在大部分背景地区春夏季VOCs浓度高于秋冬季,典型VOCs物种受排放源、汇的影响呈明显的季节变化。长白山、沙坡头、兴隆、贡嘎山和鼎湖山地区VOCs四类组分的相对含量由高到低排序为,烷烃>芳香烃>卤代烃>烯烃;纳木错稍有不同,其芳香烃含量超过烷烃,四类组分由高到低排序为,芳香烃>烷烃>卤代烃>烯烃。  3)鼎湖山地区VOCs的OH消耗速率和臭氧生成潜势最高,纳木错地区VOCs的OH消耗速率和臭氧生成潜势最低。各站点VOCs的OH消耗速率呈现明显的季节变化,呈现春夏季高,冬季低的变化趋势。纳木错地区芳香烃的OH消耗速率最大,其次是烯烃、烷烃,而异戊二烯的OH消耗速率最低。其他站点烯烃和异戊二烯对VOCs的OH消耗速率贡献最大,其次是芳香烃,烷烃最低。各站点芳香烃和烯烃的臭氧生成潜势最高,其次是烷烃,而异戊二烯的臭氧生成潜势最低,对臭氧生成潜势最高的主要为C4~C5烯烃物质和C8~C9的芳香烃物种。  4)人为源是各站点VOCs的主要来源,这些源包括汽车排放、固定源燃烧、溶剂涂料挥发、老化气团、工业和区域输送和燃料挥发。汽车排放对长白山地区大气中VOCs的贡献最高(24%),其次为固定源燃烧(21%)、溶剂涂料挥发(18%)、工业和区域输送(18%)、燃料挥发(12%),植物排放贡献最少(7%)。汽车排放对鼎湖山地区大气中VOCs的贡献同样最高,为24%,其次为工业和区域输送(19%)、溶剂涂料挥发(15%)、燃料挥发(13%)、固定源燃烧(12%)、老化气团(10%),植物排放贡献最少,仅为8%。汽车排放对贡嘎山地区大气中VOCs的贡献最高,为23%,其次为燃料挥发(21%)、溶剂涂料挥发(19%)、工业和区域输送(15%)、固定源燃烧(12%)、植物排放贡献最少,仅为9%。与其他背景地区不同,燃烧源1对纳木错地区大气中VOCs的贡献最高,为37%,其次为汽车相关排放(23%)、燃烧源2(15%)、区域输送(14%)和植物源(11%)。汽车排放对沙坡头地区大气中VOCs的贡献最高,为23%,其次为溶剂涂料挥发(20%)、燃料挥发(18%)、工业和区域输送(16%)、固定源燃烧(15%),植物排放贡献最少,仅为8%。汽车排放对兴隆地区大气中VOCs的贡献最高,为24%,其次为工业和区域输送(19%)、溶剂涂料挥发(15%)、燃料挥发(13%)、固定源燃烧(12%)、老化气团(10%),植物排放贡献最少,仅为8%。利用HYSPLIT轨迹模型,分析周边地区传输对背景区域VOCs浓度的影响,发现来自周边城市的输送明显影响背景地区VOCs的浓度。
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