锆基纳米氧化物的制备及除磷性能研究

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水是人类生存,社会发展必不可少的自然资源。水污染和水资源保护已成为全球共同关注的十大战略性问题之一,其中磷含量超标导致的水体富营养化给生态环境和经济发展带来了严重地威胁,控制水中磷超标已成为急需解决的问题。氧化物吸附是一种重要的除磷技术,具有价格便宜,操作简单的特点,但是传统的吸附材料除磷时需要对水体进行预处理,且吸附容量较小,所以需要开发新型吸附材料,解决目前存在的问题。氧化锆稳定性好、无毒、且不溶于水,因此是比较理想的除磷材料。本文制备了无定形纳米氧化锆,首次系统的研究了其磷吸附行为、影响因素以及磷吸附机理。本文还通过溶剂热法制备了锆铈复合氧化物的纳米材料,该材料具有很高的比表面,利于吸附,并且系统地研究了该材料的磷吸附行为、影响因素以及吸附机理。本文利用低成本的琼脂载体制备了球形颗粒氧化锆,为固定床流动实验以及PSDM模拟提供了有前景的材料。本文制备的材料不需要预先氧化或调节水溶液的pH值就可以除掉磷。  通过简单、低成本的水热法制备出无定形纳米氧化锆材料,并研究了其吸附行为和吸附机理。在动力学研究中发现吸附是一个先快后慢的过程,在平衡吸附中,拟合出其吸附容量为99.01 mg/g(pH6.2)。共存阴离子对其吸附没有影响或者影响很小。在pH2~6范围内,磷吸附没有明显的变化,当pH大于7时,磷的吸附量随pH的增大而减小。吸附在am-ZrO2表面的磷可以用NaOH溶液脱附掉。通过宏观和微观技术,分析发现纳米am-ZrO2的吸附机理符合内球模型,表面羟基(-OH)在吸附过程中起到了关键作用。  通过溶剂热法制备出一系列不同Zr/Ce比的锆铈复合氧化物。XRD结果显示,所制备的是锆铈复合氧化物的纳米材料。BET结果表明,Zr0.2Ce0.8O2材料的比表面积可达270.6 m2/g,是所制备的材料中的最高值。FTIR结果表明,Zr0.2Ce0.8O2的表面羟基浓度很高。同时比较了不同氧化物磷吸附性能的差异,Zr0.2Ce0.8O2的性能也最为优异,并且研究了不同实验条件对Zr0.2Ce0.8O2的吸附性能的影响,并且通过宏观和微观实验方法对其磷吸附机理做了相关研究,分析发现纳米Zr0.2Ce0.8O2的吸附机理也符合内球模型,表面羟基(-OH)在吸附过程中起到了关键作用。以低廉的琼脂和壳聚糖为模板制备了氧化锆球形颗粒,平均直径0.6mm,为高比表面(98 m2/g)纳米多孔结构材料。用于磷吸附静态实验,表现了良好的吸附性能。用PSDM模拟了固定床吸附,得到孔扩散系数以及外部质量传输系数分别为Dp=7.29×10-7 cm2 s-1,kf=2.22×10-3 ms-1。并利用这些参数和PSDM模型进行预测完整磷吸附效果。
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