绿色溶剂中多孔材料的可控合成与功能研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liu605199097
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多孔材料调控合成是一个重要前沿课题。超临界CO2、离子液体等绿色溶剂为新型多孔材料的合成提供了广阔的发展空间。本论文围绕绿色溶剂中多孔材料的设计合成及其功能调控开展深入研究,主要研究内容和结果如下:  1、在离子液体和CO2膨胀液体体系中分别合成了不同形貌的介孔Cu-MOF(MOF:金属-有机骨架),通过调节CO2压力、混合溶剂组成、表面活性剂浓度可以对MOF的形貌和孔性质进行有效的调控。研究发现这些新型介孔Cu-MOF对醇类氧化为醛的反应具有良好的催化活性和选择性,而且催化性能可通过调节Cu-MOF的孔结构进行有效调控。  2、在离子液体/CO2体系和离子液体/水体系中分别合成了介孔Zn-MOF和介孔Mn-MOF,其形貌和结构可以通过改变CO2压力、离子液体结构、表面活性剂浓度等进行调控。介孔Zn-MOF对于CO2、CH4、N2显示出较好的分离性能,并且可以有效催化CO2环加成生成环状碳酸酯反应。介孔Mn-MOF作为前驱体煅烧后可以得到不同形貌和尺寸的介孔Mn3O4,对于亚甲基蓝降解有良好的催化性能。  3、在离子液体包CO2乳液和CO2膨胀胶束体系中分别合成了具有介孔-大孔双级孔结构和较大介孔尺寸的聚丙烯酰胺材料。研究了CO2压力、表面活性剂浓度等对聚合物孔性质的影响,探讨了多孔聚合物材料的形成机理。进一步研究表明,多孔聚丙烯酰胺负载的金属Pd催化剂对苯乙烯加氢生成乙苯、苯乙炔选择性加氢合成苯乙烯反应具有良好的催化性能和稳定性。  4、在CO2/水体系中合成了Au/介孔二氧化硅/氧化石墨烯复合材料,发现通过调节CO2压力可以对复合材料的形成、微观结构、组分间相互作用进行调控。该复合材料结合了小尺寸Au纳米粒子、介孔二氧化硅和氧化石墨烯三者的特性与优势,对于苯乙烯环氧化合成氧化苯乙烯、对硝基苯酚还原为对氨基苯酚反应显示出良好的催化性能,并且容易循环使用。
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