改性Bi-TiO2/SnO2催化剂的制备及其光降解水中染料的研究

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水环境中的染料危害大、可生化性差、处理难度高。在众多的污染治理技术中,光催化法具有高效、节能、无二次污染的特点,尤其具有发展前景。因此,本文采用了光催化法,制备出一种新型的复合光催化剂,并对其进一步改性,研究其在可见光照射下对有机染料的光降解行为,具体内容如下:
  本文采用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了Bi-TiO2/SnO2复合催化剂,并以RhB为目标污染物,研究了在不同制备条件下该催化剂的光催化性能。结果表明,当Bi掺杂量为0.7%,SnO2/TiO2摩尔比为1:4、煅烧温度为400℃,煅烧时间为2h时,制备出的Bi-TiO2/SnO2在可见光照射60min下处理RhB溶液,光降解率可达到96.6%。采用XRD、XPS、SEM等表征手段对该催化剂深入研究,结果表明,Bi以Bi3+σ的价态分散在催化剂表面,Bi的掺杂和SnO2的复合使得TiO2/SnO2晶粒尺寸有效减小,催化剂的表面疏松多孔;催化剂的吸收带边发生了红移,光生载流子的分离率也有所提高。
  为延展光响应范围并提高其吸附性能,本文对该催化剂进行了F掺杂和SiO2的复合改性。结果表明,当F/Ti=0.2、SnO2/SiO2摩尔比为20%、m(TiO2):m(SnO2/SiO2)=1:1时,F/Bi-TiO2/SnO2/SiO2在可见光下光照10min,RhB溶液的光降解率可以达到98.3%。对该改性催化剂进行表征,结果表明,经SiO2改性后催化剂的比表面积和吸附容量均高于改性前的催化剂;F的掺杂拓展了催化剂对可见光的光响应范围。经检验,改性F/Bi-TiO2/SnO2/SiO2具有较好的稳定性,循环使用5次催化剂的光降解效率仍保持在85.5%。
  本文考察了不同反应条件(染料种类、pH、初始浓度、外加氧化剂等)对改性F/Bi-TiO2/SnO2/SiO2光催化活性的影响,以及催化剂光催化染料的动力学行为。结果表明可见光照射下,催化剂对不同染料具有一定的普适性,其中最易降解的染料为RhB、最佳pH=7、催化剂最适投加量1g/L、反应物最佳初始浓度10mg/L~20mg/L,外加双氧水0.4mL/L~0.8mL/L。反应符合一级Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学方程。
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