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完美的单层石墨烯具有理想的二维晶体结构,是由碳六元环组成的二维(2D)周期蜂窝状点阵结构,这种特殊2D平面结构赋予石墨烯优异的电学、热学、力学性能。因而,石墨烯在电子、信息、能源、材料和生物医药等领域具有重大的应用前景,可望在21世纪掀起一场新的技术革命。已有研究表明,要充分发挥石墨烯在上述诸领域的作用,需要人们能够精确调控石墨烯的合成工艺,实现高质量石墨烯的可控大规模合成,或者对石墨烯进行功能化,以满足不同研究和应用的需求。本文围绕这一研究热点,开展了以下几个方面的工作。 1.氮掺杂石墨烯的制备及其电催化氧气还原 提出了一种简便、无催化剂、可实现大规模制备氮掺杂石墨烯的新方法。该方法以氧化态石墨烯和三聚氰胺为原料,通过高温退火反应,同时实现氧化态石墨烯的还原和氮掺杂,成功制备出氮掺杂石墨烯。研究表明,通过改变高温退火条件可调控石墨烯中氮掺杂的比例及构型。另外,以制备的氮掺杂石墨烯作为催化剂,研究其对于氧气还原反应的电催化性能。实验结果表明,氮掺杂石墨烯能高效催化氧气的四电子电化学还原反应(ORR),在一定范围内,其催化性能与氮的百分含量无关。本章所提出的方法为大批量制备氮掺杂石墨烯提供了一条可行途径,从而为其在电催化、生物传感等领域的应用奠定了基础。 2.硼掺杂石墨烯的合成及其在氧气电催化还原中的应用 发展了一种绿色、简便、无催化剂、大规模制备硼掺杂石墨烯的新方法。采用高温退火反应,以氧化态石墨烯和氧化硼(B2O3)为原料,实现了石墨烯的硼掺杂。电化学研究表明,硼掺杂石墨烯具有独特的结构和性质,不仅表现出与Pt催化剂类似的良好电催化活性,而且拥有Pt催化剂所不具备的良好稳定性和抗CO毒化能力。因此,硼掺杂石墨烯作为一种性能优异的电极材料极有可能取代Pt催化剂应用于燃料电池体系或者其它的电化学领域。 3.基于硼、氮掺杂石墨烯的电化学传感器的构建与应用研究 构建了基于硼、氮掺杂石墨烯的电化学传感器,并应用于检测生物小分子抗坏血酸(AA)、多巴胺(DA)、尿酸(UA)和DNA中的碱基。由于石墨烯类材料特殊的结构和独特的电子性质,以硼、氮掺杂石墨烯作为电极材料构建的电化学传感器对上述的生物小分子显示了良好的催化活性,加速生物分子在电极表面的异相电子转移速率,有效降低生物分子在电极表面的氧化过电位。因此,以氮掺杂石墨烯构建的电化学传感器可以实现混合溶液中AA、DA和UA的高灵敏度同时电化学检测。而以硼掺杂石墨烯构建的电化学传感器在检测DNA碱基时显示了较高的催化活性,实现了四种碱基的有效分离,并可用于DNA样品的分析鉴定。由此可见,硼、氮掺杂石墨烯作为性能优异的电极材料在电催化和生物传感领域具有广阔的应用前景。