硅气凝胶材料制备、表征及对有机污染物吸附性能研究

来源 :中国科学院生态环境研究中心 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ahhshpl
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本论文对硅气凝胶的制备原理、方法、结构特征进行了研究,制备出疏水和亲水硅气凝胶材料,系统地考察了该类材料对不同类型有机污染物的吸附效能。   以工业水玻璃为硅源、采用三甲基氯硅烷[(CH3)3SiCl,TMCS]/乙醇[CH3CH2OH,EtOH/正己烷[C6H14]混合液对硅水凝胶进行溶剂交换和表面改性,在常压干燥条件下制得疏水和亲水硅气凝胶材料。通过BET、FTIR、SEM、热重及拍照法等方法对所制备的材料进行表征,结果显示,疏水硅气凝胶具有很强的疏水性与发达的孔结构。通过改变改性剂比例可以调节材料的性能。疏水材料在空气中的耐热温度约为400℃。经过500℃高温热处理后,疏水硅气凝胶的有机基团被烧掉,获得亲水硅气凝胶,亲水材料的孔结构得到进一步加强。   本方法制得的硅气凝胶材料根据其疏水性不同,对不同类型有机污染物表现出不同的吸附性能。考察了硅气凝胶对亲脂难溶的持久性有机污染物(POPs)——狄氏剂、异狄氏剂和环氧七氯,易溶染料罗丹明B和不溶的油类物质甲苯的吸附能力,取得以下研究结果:   1.疏水硅气凝胶对难溶的POPs和不溶的甲苯都表现出良好的吸附性能。对狄氏剂、异狄氏剂和环氧七氯三种吸附质的平衡去除率均达到约85%,吸附速率与吸附容量随吸附剂和吸附质的疏水性增强而增大,且吸附容量是活性炭的9~12倍。溶液pH值对吸附效果没有影响;溶液温度升高使吸附速率与容量均有所增加;加入腐殖酸降低了对狄氏剂的吸附能力。疏水硅气凝胶可通过高温(300℃)有效再生,重复再生5次后吸附性能基本不变。对于不溶的甲苯,疏水硅气凝胶可吸附自身重量6.5倍的吸附质。   2.亲水硅气凝胶对易溶的罗丹明B具有良好的吸附性能,1~3 h基本达到吸附平衡,且去除率为88.7%~96.5%;吸附等温线符合Freundlich模型,吸附动力学符合准二级动力学模型;溶液pH条件和腐殖酸的加入对吸附效果影响很大。亲水硅气凝胶材料表面硅羟基与罗丹明B羧基之间的化学键合为吸附的关键步骤。亲水硅气凝胶对罗丹明B有良好的累积吸附性能与高温(500℃)再生性能,重复再生5次后吸附性能基本不变。
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