碳纳米结构的催化作用基础:NO的低温催化还原

来源 :中国科学院山西煤炭化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shadao
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以碳纳米管为代表的碳纳米结构独特的准一维中空管状结构赋予其许多优良的物理化学性能,使得碳纳米结构不仅具有良好的导电性和极高的强度、硬度、耐热、耐腐蚀性,而且其特殊的孔道结构和内外表面提供了化学分子反应的理想场所。此外,碳原子自身内在的多变价、多配位能力提供了对碳纳米管进行结构裁剪和表面修饰的可能,这有利于改善其表面化学性质,丰富其化学内涵。显然,这些特性将使碳纳米结构具有独特的催化作用功能。氨选择性催化还原NO(SCR)是环境催化领域的一个重要的工业过程。文献报道以活性焦/炭(AC)为载体担载V2O5为活性组分的催化剂(V2O5/AC)在150-250℃之间具有较高的脱硝活性,并且烟气中的SO2对此催化剂不仅没有毒化作用而且具有明显的促进作用,而工业上常用的脱硝催化剂(如V2O5/TiO2和V2O5-WO3/TiO2)在低温下(<350℃)往往容易被SO2毒化而失活,V2O5/AC催化剂这一优异的催化性能来源于其特殊的载体炭表面环境。但是由于活性炭结构表面组成复杂,含有大量的杂质元素和矿物质,严重干扰对炭表面催化作用的深入认识。而且NO还原反应为放热反应,活性炭在运行过程中容易烧蚀。   本论文通过构筑不同的碳纳米结构,并以这些结构单一、表面纯净的碳纳米结构作为催化剂载体,考察不同碳纳米结构催化剂的形貌和结构;并以NO的催化还原反应为探针反应研究不同碳纳米结构的催化作用,探讨碳纳米结构的调控对其催化功能的影响;详细研究碳纳米管为载体负载钒氧化物(V2O5/CNTs)催化剂低温脱硝活性的行为以及二氧化硫对催化剂的影响,得到以下主要结论:   1.碳纳米管在液相中通过氢键联接可以自组装成为管中管碳纳米结构,提出了管中管碳纳米结构组装的液膜理论;液膜的厚度控制管中管的组装,溶剂的性质和压力影响液膜的厚度。   2.V2O5在不同碳纳米结构上的分散达到了分子水平。   3.原位组装得到Fe2O3均匀修饰的管中管碳纳米复合材料。   4.不同碳纳米结构在催化方面显示出了不同的催化功能,编织体碳纳米管和管中管碳纳米结构表现出明显的优势。   5.V2O5/CNTs催化剂在200-250℃的低温范围内具有很高的SCR活性,在较低V2O5担载量(0.1-1wt%)时,SO2对V2O5/CNTs催化剂具有显著的促进作用,而且随V2O5担载量的降低这种促进作用愈加明显。反应温度对SO2的促进作用也具有重要的影响,高于220℃时,SO2显著促进V2O5/CNTs催化剂的SCR活性,但低于此温度反而毒化催化剂。0.1wt%V2O5/CNTs催化剂具有很好的SCR活性和稳定性,在SO2存在下,100小时的SCR反应过程中,未发现催化剂失活现象,NO转化率高达92%左右(空速为30,000 h-1)。   6. SO2对V2O5/CNTs催化剂的促进作用来源于SO2在催化剂表面的吸附,其表面吸附态为SO42-,SO42-主要位于碳纳米管表面。SO42-离子的形成改善了催化剂的表面酸性,增加了NH3的吸附量,提高了催化剂的SCR活性。在催化剂表面生成的硫酸铵盐在低温下可以和NO发生连续反应从而有效地避免了过量的硫酸铵盐在催化剂表面的淤积,从而使促进作用得以持续。
其他文献
[目的]探讨过氧化物酶体增殖物激活受体γ(PPARγ)和P16蛋白在宫颈鳞状细胞癌(SCC)和鳞状上皮内病变(SIL)患者宫颈组织中的表达及其与人乳头状瘤病毒(HPV)感染的关系.[方法]
近年来我国果树果园正处于新旧模式更替时期。在新型果园管理中,果树修剪枝条处理成为一项重要的农事环节。我国果树种植面积大,果园树体管理整形产生大量的修剪枝条。传统修剪
摘要:创业教育是新形势对高校教育的改革与发展提出的一个重要课题,本文对云南省高职院校大学生创业教育普遍存在的问题进行梳理,以昆明工业职业技术学院为个案对大学生创业教育问题进行分析,通过广泛的问卷调查与数据统计,从完善創业教育体系、加强创业政策、提高学生创业思想意识等方面提出相关的建议与计策。  关键词:高职院校;创业教育;教育体系  习近平总书记在党的十九大报告中明确指出,要“大规模开展职业技能培
以过氧化二异丙苯(DCP)为交联剂,通过开炼、模压成型对茂金属聚乙烯(MPE)进行过氧化交联改性。得出MPE的交联度随交联剂用量、模压时间和模压温度的升高而升高。但随着交联度
水资源紧缺已经成为国民经济和社会可持续发展的一个重要的制约因素,尤其是淡水资源短缺严重制约了农业的可持续发展。因此,开发利用微咸水和再生水进行农业灌溉,以及合理节约农
中国传统建筑文化历史悠久,源远流长.佛教在历史的长河中,与中国传统文化相交融,使寺院建筑形成了独特的风格.寺院建筑精美、壮丽,体现了中国古代传统建筑的风格和特点,传承
期刊
本文以1,3-二苯基脲和1-甲基-3-苯基脲为识别基团,羰基铬为报告基团,采用金属配位反应,合成了一类以红外信号报告的阴离子化学传感器。通过核磁、红外、质谱、元素以及单晶分析对
目前电力是最现代化的动力,是现代化技术、人民生活和新产业发展的重要能源,全世界的发电量约80%是由汽轮发电机(火电或核电)提供,可见汽轮发电机在当今世界能源工业中的重要
期刊
纳米科技作为一门具有交叉性和前沿性的新型学科,将对微电子技术、材料、能源和医学等众多领域起到不可估量的推动作用,而纳米材料的合成和性质研究则是重中之重。随着研究手